张雄伟
,
储伟
,
王晓东
,
杨维慎
,
盛世善
,
张涛
催化学报
以ZrO2,La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,ZrO2,La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性.ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率.氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流.
关键词:
铱
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氧化锆
,
氧化镧
,
氧化镁
,
助剂
,
甲醇裂解
李雪
,
王晓文
,
赵明
,
刘建英
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10703
采用共沉淀法制备了未改性的和Ca掺杂的CeO2-ZrO2-Al2O3样品,进一步用浸渍法制备了Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(Pd/CZA)和Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3-CaO (Pd/CZACa)催化剂.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、储氧量测定、CO化学吸附、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附、H2程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,并考察了其催化甲醇裂解反应活性.结果表明,Ca的添加使载体酸性位中毒,弱碱中心数目增加,从而影响了催化剂上吸附物种的吸附-脱附平衡过程；同时,使得金属和载体问相互作用增强,增加了Pd周围的电子密度,使Pd保持在部分氧化状态Pdδ+(0＜δ＜2),进而提高了甲醇催化裂解反应的活性,使甲醇完全裂解温度降低了34℃.
关键词:
钯
,
钙
,
甲醇裂解
,
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化铝
