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焙烧温度对Ni/MgO催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响

孔猛 , 杨琦 , 卢雯 , 范浙永 , 费金华 , 郑小明 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60424-5

考察了焙烧温度对 Ni/MgO 催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响.由于 NiO-MgO 固溶体的形成,样品的 X 射线衍射谱中没有出现明显的 NiO 衍射峰,而在拉曼光谱中出现明显的散射信号. X 射线光电子能谱、氢气程序升温还原和 H2脉冲吸附结果表明,高温焙烧过程中 Ni 向催化剂体相扩散,与 MgO 发生强互相互作用,使得 Ni 物种难以还原,但部分位于催化剂表面的 Ni 物种能够还原;高温焙烧后催化剂表面活性 Ni 物种明显减少,致使催化剂重整活性降低.重整反应后,催化剂表面存在少量多核芳烃类积炭,这很可能是高温焙烧催化剂稳定性差的原因.

关键词: 焦油 , 二氧化碳 , 重整 , , 氧化镁 , 负载型催化剂 , 焙烧温度 , 拉曼光谱

载体焙烧温度对NOx储存还原催化剂K/Pt/TiO2-ZrO2结构与性能的影响

刘咏 , 孟明 , 郭丽红 , 查宇清

催化学报

采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响. X射线衍射结果表明, 500 ℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构, 650 ℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好. NH3程序升温脱附结果表明, 500 ℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降, 1 000 ℃焙烧后,载体基本无酸性. 比表面积和Nox储存量测定结果表明,样品对Nox的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500 ℃焙烧的样品对Nox的储存性能最差,而于800 ℃焙烧的样品储存性能最佳. 原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500 ℃焙烧的样品中Nox以自由NO-3以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO-3物种. 焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的- OK 基团对Nox储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将Nox物种以硝酸盐的形式储存起来.

关键词: 氮氧化物储存还原 , 氧化锆 , 二氧化钛 , 载体 , 碳酸钾 , , 焙烧温度 , 结构表征/X7

TiO2-Al2O3复合氧化物载体焙烧温度对Au-Pd催化剂加氢脱硫性能的影响

顾忠华 , 罗来涛 , 夏梦君 , 李茂康

催化学报

采用溶胶-凝胶法制备了介孔TiO2-Al2O3复合氧化物载体,考察了载体的焙烧温度对负载型Au-Pd双金属催化剂加氢脱硫性能的影响,并采用X射线衍射、吸附吡啶的程序升温脱附、程序升温还原、红外光谱和N2物理吸附等技术对载体及催化剂进行了表征. 结果表明,不同温度焙烧的TiO2-Al2O3复合载体都具有介孔结构,其中773 K焙烧制得的TiO2-Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大, B酸中心较多,以其为载体的Au-Pd 催化剂具有较好的加氢脱硫活性. 表征结果表明, 773 K焙烧制得的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂中Au-Pd活性组分与载体的相互作用较强,催化剂上形成的AuxPdy合金的晶粒较小且数量较多,催化剂的酸量和活性组分的分散度较大,并且其上进行的加氢脱硫反应的活化能较低,这些因素均有利于催化剂活性的提高.

关键词: , , 二氧化钛 , 氧化铝 , 复合氧化物载体 , 焙烧温度 , 加氢脱硫

Ni/SiO2-ZrO2催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响

张兴华 , 张琦 , 陈伦刚 , 徐莹 , 王铁军 , 马隆龙

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60733-5

采用化学沉淀法合成了SiO2-ZrO2复合氧化物载体,并以浸渍法制备了Ni/SiO2-ZrO2双功能催化剂,考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化愈创木酚加氢脱氧制环己烷性能的影响.结果表明,经500°C焙烧催化剂的加氢脱氧活性最高,在Ni金属中心和SiO2-ZrO2载体材料的协同作用下,愈创木酚转化率为100%,环己烷选择性为96.8%.对催化剂进行N2物理吸附、H2化学吸附、X射线衍射分析、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附与Raman光谱等表征后发现,合成的SiO2-ZrO2为无定形的酸碱两性氧化物;经500°C焙烧的催化剂样品的有效比表面积和孔体积均明显增大,表面酸量最多,硝酸镍分解成小颗粒的NiO较易被H2还原,这些特性是该催化剂样品具有高效加氢脱氧活性的原因.

关键词: , 氧化硅 , 氧化锆 , 焙烧温度 , 愈创木酚 , 加氢脱氧 , 环己烷

丙烷脱氢反应中焙烧温度和反应气氛对Pt-Sn/SAPO-34催化性能的影响

汤效平 , 褚玥 , 魏飞

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60071-1

在不同的焙烧温度下制备了Pt-Sn/SAPO-34催化剂,并使用X射线衍射、N2吸附、X射线荧光光谱、O2脉冲烧炭、H2程序升温还原和透射电镜等手段对催化剂进行了表征.在微型反应器中评价了Pt-Sn/SAPO-34催化剂对丙烷脱氧制丙烯反应的催化性能,考察了焙烧温度和反应气氛对催化剂性能的影响.结果表明,焙烧温度为500℃时,催化剂具有最佳的反应活性.当焙烧温度高于500℃时,催化剂出现不希望的表面变化,例如活性Pt位点的聚集、Pt的团聚、Sn的流失等.当反应温度为595℃时,Pt-Sn/SAPO-34催化性能稳定,且能够保持表面金属状态.

关键词: , , SAPO-34 , 焙烧温度 , 丙烷 , 脱氢 , 丙烯:团聚

负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其对CO氧化的催化活性

麻春艳 , 李新华 , 金明善 , 廖卫平 , 管仁贵 , 索掌怀

催化学报

采用改性的等体积浸渍法制备了SiO2负载的Au-Pd双金属催化剂,考察了催化剂的焙烧温度对CO氧化反应活性的影响.与623,723和773 K的条件下焙烧的催化剂相比,673 K焙烧的催化剂具有良好的催化CO氧化活性,CO完全转化温度低于398 K.应用N2物理吸附、X射线衍射、程序升温还原、CO程序升温脱附及X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,673 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最小的孔径,存在Au0,Pd0和PdO相,AuxPdy合金相很少;而773 K焙烧的催化剂上除了含有Au0,Pd0和PdO相外,还存在明显的AuxPdy合金相.具有大比表面积,小孔径,Au0,Pd0和PdO多相共存的催化剂可使CO的吸附量增加,催化活性提高;而AuxPdy合金相的生成并不能提高催化剂的催化活性.

关键词: , , 二氧化硅 , 双金属催化剂 , 焙烧温度 , 一氧化碳 , 氧化

钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al2O3催化剂活性的影响

代小平 , 余长春 , 沈师孔

催化学报

对用于F-T合成制液态烃的Co/Al2O3催化剂进行了程序升温还原研究,确定了合适的还原活化温度(约600~800 K), 同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响. 结果表明,钴负载量和焙烧温度对C5+收率的影响十分显著. 用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化. 结果表明,比较理想的钴负载量为11.6%, 焙烧温度为651 K. XRD测试结果表明,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2O4尖晶石,导致催化剂的活性显著降低.

关键词: 费-托合成 , 液态烃 , , 负载型催化剂 , 钴负载量 , 焙烧温度 , 化学计量优化与设计软件

(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3-Al2O3)复合氧化物负载的Pd密偶催化剂:载体焙烧温度的影响

方瑞梅 , 何胜楠 , 崔亚娟 , 史忠华 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11242

采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000℃焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122 m2/g左右;另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C3H8活性测试结果表明,各新鲜催化剂的活性相差不大,均具有较低的起燃温度Y50和完全转化温度T90.当催化剂经老化处理后,以1000℃焙烧的载体负载的Pd催化剂活性最高,T50和T90分别为310和341℃,ΔT仅为31℃,仅比新鲜催化剂的高7℃.可见,该催化剂表现出优异的催化活性和抗老化性能,可以满足欧Ⅳ及更高标准的用于汽油车尾气净化的密偶催化剂的性能要求.

关键词: , 密偶催化剂 , 同时其沉淀 , 丙烷 , 热稳定性 , 汽车尾气净化 , 焙烧温度

高活性Au/SnO2催化剂的制备及其在1,4-丁二醇氧化制γ-丁内酯反应中的催化应用

李娴 , 郑嘉旻 , 杨新丽 , 戴维林 , 范康年

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60534-8

采用沉积沉淀法制备了一系列商业SnO2负载的纳米Au催化剂,通过电感耦合等离子体发射光谱、X射线粉末衍射、透射电镜和X射线光电子能谱等方法研究了溶液酸碱性、沉淀剂种类、Au负载量和焙烧温度等对催化剂性质的影响.结果表明,Au的负载量以及催化剂的焙烧温度对Au颗粒状态有较大影响.其中,于573 K焙烧的3%Au/SnO2催化剂在1,4-丁二醇氧化制备γ-丁内酯反应中的催化活性最好,TOF值是Au/TiO2催化剂的15倍.这主要是由于SnO2载体独特的性质对所负载的Au颗粒的影响.

关键词: 金催化 , 二氧化锡 , 沉积沉淀法 , 1,4-丁二醇 , 氧化内酯化 , 焙烧温度 , 金负载量

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