高志华
,
黄伟
,
郝利峰
,
谢克昌
催化学报
利用完全液相法制备了CuO/ZrO2浆状催化剂,通过X射线衍射、氮气吸附和程序升温还原等方法对催化剂的结构和织构性质进行了研究,并考察了CuO/ZrO2催化剂上CO加氢反应的性能. 结果表明,本方法制备的CuO/ZrO2浆状催化剂具有与传统方法制备的固体催化剂相似的相结构; 利用共沸蒸馏法进行表面处理后, CuO/ZrO2催化剂分散均匀且易于还原; CuO/ZrO2浆状催化剂用于CO加氢反应时,不需另外添加甲醇脱水剂就可以直接合成二甲醚,在473 K时CuO/ZrO2对二甲醚的选择性达到92.1%, 并且在15 d的反应中催化剂呈现出良好的稳定性.
关键词:
完全液相法
,
氧化铜
,
氧化锆
,
一氧化碳
,
加氢
,
二甲醚
,
浆状催化剂
,
浆态床
李忠
,
范辉
,
郑华艳
,
刘岩
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91025
考察了微波辐射条件下老化温度对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂在浆态床中催化CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并采用X射线衍射、热重分析、程序升温还原、红外光谱、X射线光电子能谱、透射电镜和粒度分析等手段对催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征.结果表明,在母液老化过程中,微波辐射有助于Cu~(2+)取代Zn_5(CO_3)2(OH)_6中的Zn~(2+),使前驱体中含有更多的(Cu,zn)_5(CO_3)_2(OH)_6物相,焙烧后催化剂的CuO-ZnO协同作用增强,CuO晶粒减小,表面Cu含量增加,从而提高了催化剂活性和稳定性.在微波辐射条件下,于80℃老化制备的催化剂活性最高,在400h浆态床合成甲醇评价期间,平均失活率仅为O.11%/d,最大时空收率为318.9mg/(g·h),比非微波辐射制得催化剂的平均失活率降低了31.2%,时空收率提高了10.1%.
关键词:
微波辐射
,
老化温度
,
甲醇合成
,
浆态床
,
铜
,
氧化锌
,
氧化铝
翟旭芳
,
社本纯
,
解红娟
,
谭猗生
,
韩怡卓
,
椿范立
催化学报
浆态床甲醇合成过程具有重要的工业应用价值,影响该过程工业化的根本原因是催化剂易失活. 以合成气为原料,医用液体石蜡为溶剂,在5 MPa,260 ℃和 1?100 ml/(g·h)的反应条件下于浆态床反应器中考察了铜基甲醇合成工业催化剂C301的稳定性,并采用程序升温还原、 X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、扫描电镜能谱、元素分析和N2物理吸附等表征方法对不同失活程度的催化剂的物相组成和形貌进行了表征. 结果表明,在本实验条件下,失活催化剂无中毒现象,但随着反应时间的延长,催化剂晶粒长大,比表面积减小,积炭和热烧结现象较明显,但不伴随活性组分铜的流失.
关键词:
铜基催化剂
,
浆态床
,
催化剂失活
,
甲醇合成
,
稳定性
李蔚玲
,
钟文琪
,
金保昇
,
肖睿
,
贺婷婷
工程热物理学报
建立了高0.8m,截面为0.1 m×0.01 m的可视化浆态床实验系统,采用空气、水和玻璃粉作为浆态床中气液固三相,研究了颗粒粒径为58～75 μm和106～150 μ,m,固相体积分数为3％和9％时的宏观流动特性.试验获得了不同物料体系下的床层压降随气体雷诺数的变化规律,同时得到了颗粒浓度对流型转变气速的影响.找到均匀流流型向过渡流型转变的第一转变点和从过渡流型向非均匀流型转变的第二转变点的取值范围.结果表明:三相体系的压差值随着气体雷诺数的增大而趋于一个稳定值,颗粒粒径增大会使体系压差值增大;固体颗粒浓度的增加,会使第二转变点取值减小,而颗粒粒径对流型转变气速影响很小.固相浓度的增加,会加快三相体系的失稳,在更低的气速下进入到非均相端动流动状态中.
关键词:
气液固三相流动
,
浆态床
,
床层压降
,
转变气速
李忠
,
郑华艳
,
谢克昌
催化学报
采用并流共沉淀法制备了不同Cu/Zn摩尔比的CuO/ZnO/Al2O3催化剂,考察了其浆态床CO加氢合成甲醇的催化性能. 通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原及X射线光电子能谱等方法对催化剂表面性质进行了表征. 结果表明,催化剂具有体相和表面高分散两种不同还原性质的CuO, 表面CuO的含量及其与ZnO的相互作用使催化剂活性增大. 当催化剂中Cu/Zn ≤1时,随着铜含量的增加,表面高分散的CuO量增加, CuO和ZnO之间相互作用增强,催化剂的活性也随之增大;当催化剂Cu/Zn>1时,增加的铜量主要体现为体相CuO含量的增加,且ZnO结晶度提高, CuO和ZnO之间的相互作用减弱,催化剂的活性随铜含量增大而减小.
关键词:
铜基催化剂
,
浆态床
,
甲醇合成
,
一氧化碳
,
加氢
侯文娟
,
吴宝山
,
白亮
,
相宏伟
,
李永旺
催化学报
采用连续共沉淀和喷雾干燥成型相结合的方法,制备了实验室级和放大级微球状费托(FT)合成Fe/Cu/K/SiO2催化剂. 实验室级催化剂的颗粒尺寸为5～15 μm, 放大级催化剂的颗粒尺寸为40～60 μm. 利用低温N2物理吸附、H2程序升温还原、CO2程序升温脱附、穆斯堡尔谱和X射线衍射等表征手段考察了催化剂的织构性质、还原行为、碳化行为及物相变化. 结果表明,与实验室级催化剂相比,放大级催化剂具有较大的晶粒尺寸和孔径、较小的比表面积和较弱的表面碱性,催化剂的还原和碳化受到抑制. 浆态床FT合成反应及扫描电子显微镜结果表明,放大级催化剂经诱导期达到稳定状态后,转化率可达到实验室级催化剂的水平 ,且具有很高的稳定性、重质烃选择性及抗磨损性.
关键词:
费托合成
,
浆态床
,
铁/铜/钾/二氧化硅催化剂
