谭猗生
,
解红娟
,
崔海涛
,
韩怡卓
,
钟炳
催化学报
以Cu(NO3)2为前驱体,以水、丙酮或乙二醇为溶剂,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了用于合成气一步法制二甲醚的脱水-变换双功能催化剂,并对其还原性能、晶态分布、还原态的酸性及催化性能进行了研究. H2-TPR结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上可还原氧化铜的量最多. XRD结果表明,以水为溶剂制备的催化剂上,氧化铜并未完全均匀地分散在氧化铝表面,而是有一部分以单质铜或铜铝化合物的形式存在; 而以丙酮或乙二醇为溶剂制备催化剂时,氧化铜分布均匀. 还原态催化剂NH3-TPD结果表明,以乙二醇为溶剂制备的催化剂上,酸性中心主要集中在弱酸位上. 浆态床搅拌釜中合成反应的结果表明,用氧化铜对脱水催化剂进行改性,能改善催化剂的催化性能,提高CO转化率和产物中二甲醚的选择性,抑制副反应的发生. 非水溶剂的使用对CO转化率没有明显的影响,但可改变催化剂上酸中心的分布,提高二甲醚的选择性,并抑制副反应的发生.
关键词:
氧化铜
,
氧化铝
,
脱水催化剂
,
合成气
,
二甲醚
,
水
,
丙酮
,
乙二醇
季德春
,
钱新华
,
刘盛林
,
徐龙伢
,
王清遐
,
张士博
催化学报
用溶胶-凝胶法制备了不同Pb/Ti摩尔比的铅钛复合氧化物催化剂,并用XRD,TPR和XPS等技术对样品进行了表征.结果表明,铅钛复合氧化物的比表面积随着样品中Pb含量的增加而减小.氧化钛的添加对氧化铅的还原行为有较大影响,随着复合氧化物中铅含量的增加,氧化铅的中温(~585℃)还原峰面积增大,而低温(~450℃)和高温(~640℃)还原峰面积减小.铅钛复合氧化物应用于CO水合制低碳醇反应的结果表明,氧化钛的添加不但使醇产物中乙醇的选择性升高,副产物CO2的选择性下降,而且使催化剂的稳定性有较大改善.催化剂的活性中心被部分覆盖和PbTiO3催化剂中的Pb(Ⅱ)被部分还原为金属Pb都导致催化剂的失活.将失活催化剂在空气中焙烧然后水洗,或者先水洗然后在空气中焙烧都可使其活性恢复到新鲜催化剂的水平.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
氧化铅
,
氧化钛
,
复合氧化物
,
一氧化碳
,
水
,
甲醇
,
乙醇
陈崧哲
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
采用溶胶-凝胶法制备了n-p复合半导体材料0.75%Cu/WO3-1.5%NiO,用X射线衍射、透射电镜、红外光谱、紫外-可见光漫反射和程序升温脱附等技术对材料结构、吸光性能和化学吸附性能进行了表征,研究了该材料对CO2与H2O合成CH3OH的光促表面催化反应(PSSR)规律. 结果表明: 所制备的材料明显有利于促进目的反应,室温条件下就有CH3OH生成,选择性超过90%,升高反应温度可提高CH3OH产量,且选择性仍高于88%. 根据实验结果,得出CO2在材料表面的卧式吸附态为CH3OH的前驱物,并对PSSR机理进行了讨论.
关键词:
光促表面催化反应
,
铜
,
氧化钨
,
氧化镍
,
复合半导体
,
二氧化碳
,
水
,
甲醇
贾金平
,
冯雪
,
方能虎
,
黄加量
色谱
doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2002.01.016
对直接进样、二硫化碳萃取和活性碳纤维固相微萃取(ACF-SPME)分别与气相色谱-质谱联用测定水中的苯系物的方法进行了比较研究。对3种方法的线性、重复性、最小检出限等进行了试验测定。测定结果表明,固相微萃取在灵敏度方面优于其他方法,但在重复性方面还有待提高。利用固相微萃取方法进行了实际废水样的检测及回收率试验,结果令人较为满意。
关键词:
气相色谱-质谱
,
活性碳纤维
,
固相微萃取
,
苯
,
甲苯
,
乙苯
,
二甲苯
,
水
刘晨光
,
催化学报
研究了水水/甲苯乳化液中二苯并噻吩(硫芴)在分散型钼酸、磷钼酸和四硫钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应.反应在高压釜中于340℃及三种不同的气氛即H2,H2/H2O和CO/H2O(CO和H2O经水煤气转换反应(WGSR)产生原位氢)的存在下进行.用GC和GC-MS鉴定、分析了气体和液体产物的组成.结果表明:对硫芴的加氢脱硫反应,在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,原位产生的氢的效果仅比加入的氢气稍好,而在分散型钼酸和磷钼酸催化剂存在下,原位产生的氢远比加入的氢气有效.实验结果还表明:硫化氢能显著提高分散型钼酸和磷钼酸催化剂的加氢脱硫活性,但在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,硫化氢能促进加氢反应而抑制氢解反应.一氧化碳和水均选择性地抑制氢解反应.
关键词:
加氢脱硫
,
硫芴
,
原位氢
,
催化剂前身物
,
硫化氢
,
一氧化碳
,
水
王华军
,
杨伯伦
,
吴江
,
路士庆
催化学报
针对乙醇汽油制备过程中乙醇原料的除水问题,提出了用反应法除去近共沸浓度乙醇中水的新技术路线,着重进行了近共沸乙醇-水混合物与异丁烯水合醚化反应的宏观反应动力学研究. 实验以β分子筛为催化剂,在2.0 MPa和313~363 K的条件下考察了搅拌速度、乙醇中初始水含量、烯水比和温度等因素对水的转化率和叔丁醇选择性的影响. 结果表明,乙醇对异丁烯水合反应有先促进后抑制的作用,而水对异丁烯醚化反应影响较小;水的转化率随烯水比的增大而增大,随乙醇中初始水含量的增大而减小,随着温度的升高呈现先增大后减小的趋势. 叔丁醇的选择性随初始水含量的增大而增大. 基于实验结果和Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson理论,充分考虑反应体系的高度非理想性,以活度代替浓度建立了宏观反应动力学模型;采用混合进化算法对模型进行求解,结果表明模型计算值与实验值可较好地吻合.
关键词:
乙醇
,
水
,
水合反应
,
醚化反应
,
β分子筛
,
宏观动力学
,
混合进化算法
李国希
,
黄启忠
,
侯娟
催化学报
采用电化学方法制备了负载Pt的活性炭纤维,为研究其微孔结构、Pt的分散性以及对NO的吸附活性,分别考察了其对氮气、水和NO的吸附. 电沉积Pt活性炭纤维的氮吸附等温线仍呈Langmuir型,表面积和微孔孔径基本不变; 对水的初始吸附点数远远大于活性炭纤维. 这表明电沉积Pt没有改变活性炭纤维的微孔结构,Pt粒高度分散在活性炭纤维的外表面. 而NO的吸附量显著增加,说明存在化学吸附.
关键词:
电沉积
,
铂
,
活性炭纤维
,
一氧化氮
,
水
,
氮
,
吸附
杨伯伦
,
路士庆
,
吴江
,
王华军
催化学报
采用离子交换法,分别在微波加热和常规加热的条件下,制备了La/β分子筛催化剂,并采用红外光谱、扫描电子显微镜、 X射线衍射与能量色散谱进行了表征. 考察了不同加热条件下所得的改性β分子筛上La的负载量,La在分子筛表面的分散度以及催化剂对乙醇-水-异丁烯体系水合醚化复合反应的催化性能,并分析了反应机理. 与传统加热法相比,微波加热法制得的催化剂上La离子的一次交换度和负载量高,且交换时间大大缩短. La离子的引入使得β分子筛上乙醇与水的转化率提高了10%~20%,而且随着La负载量的增加,催化剂的活性呈明显的上升趋势. 反应机理的分析表明,上述水合醚化反应主要发生在β分子筛的表面上,B酸位桥接 Al - OH - Si 酸性点可能是主要的反应活性点,并且反应过程经历碳正离子中间体的形成步骤.
关键词:
β分子筛
,
镧
,
异丁烯
,
乙醇
,
水
,
水合醚化
,
微波加热
丁永胜
,
牟世芬
色谱
doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2002.03.019
研究了高氯气田水样中的Cl-及痕量F-,Br-,I-和SO42-的离子色谱分析方法.选择的色谱条件为: 亲水性较强的IonPac AS11阴离子交换分离柱分离,氢氧化钠梯度淋洗,自动再生抑制型电导检测.样品通过0.45 μm微孔滤膜过滤和Dionex OnGuard RP C18反相小柱处理.方法具有良好的线性(相关系数在0.999!4~0.999!9)和重复性(相对标准偏差小于3.3%),加标平均回收率在98.4%~102.1%.方法简便实用,用于实际样品分析,所得结果令人满意.
关键词:
离子色谱
,
痕量阴离子
,
氯离子
,
碘离子
,
溴离子
,
天然气田
,
水