郭彦霞
,
刘振宇
,
刘清雅
,
孙德魁
催化学报
采用程序升温脱附、X射线光电子能谱、元素分析和原位漫反射傅里叶变换红外光谱等方法研究了V2O5/AC同时脱硫脱硝催化-吸附剂在5%NH3-95%Ar气氛下再生时的碳烧蚀行为和机理.结果表明,NH3与V2O5/AC表面的含氧组分(羧基、羟基、酚羟基以及V2O5等)发生了作用,优先消耗了V2O5/AC表面上的氧,生成了H2O和多种表面含氮官能团((内)酰胺类和腈类等),从而抑制了再生时碳的烧蚀.
关键词:
氨
,
五氧化二矾
,
活性炭
,
含氧官能团
,
烧碳
,
催化剂再生
,
二氧化硫
,
一氧化氮
祁晓岚
,
李斌
,
李士杰
,
刘希尧
,
林炳雄
催化学报
用NH3-TPD方法研究了相同硅铝比不同相组成的BEA/MOR (β沸石与丝光沸石两相共生分子筛)样品的酸性,并考察了其对甲醇脱水制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,不同相组成的共生分子筛样品的NH3-TPD谱中均出现两个NH3脱附峰,分别对应于NH3在沸石骨架中弱酸中心和强酸中心上的脱附. BEA/MOR的高温脱附峰温与其丝光沸石含量呈火山形曲线关系,而β沸石与丝光沸石机械混合物的高温脱附峰温与丝光沸石含量呈线性关系;当丝光沸石相含量超过50%时, BEA/MOR强酸强度明显高于机械混合物,含丝光沸石65%的BEA/MOR样品的强酸强度最强,这表明共生分子筛与机械混合物间存在明显的区别. 用于催化甲醇脱水制二甲醚反应时, BEA/MOR样品上甲醇转化率与丝光沸石含量也呈火山形曲线关系,而机械混合物上甲醇的转化率与丝光沸石含量呈线性关系. 丝光沸石含量超过40%的BEA/MOR样品的催化活性都高于HM, 含丝光沸石65%的BEA/MOR样品活性最高. 硅铝比为11的HM虽然初活性高,但反应60 h后即很快失活,而硅铝比为53的HBEA/MOR初活性稍低,但其稳定性好.
关键词:
分子筛
,
β沸石
,
丝光沸石
,
共生
,
酸性
,
氨
,
程序升温脱附
,
甲醇脱水
,
二甲醚
马建蓉
,
黄张根
,
刘振宇
,
郭士杰
催化学报
考察了水洗再生、Ar热再生和5%NH3-95%Ar还原再生对V2O5/AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,水洗再生虽然可洗去反应过程中沉积在催化剂表面的含硫物质,但也能将部分活性组分V2O5转化生成的VOSO4洗去,使催化剂的脱硫脱硝活性降低. Ar热再生后催化剂的脱硝活性与新鲜样品相同,但脱硫活性很低. 经5%NH3-95%Ar还原再生后,催化剂的脱硫活性可恢复到新制备时的水平,同时脱硝活性大大提高,这是由于催化剂表面除了原有的脱硝活性位V2O5外,又形成了新的活性位NH+4/NH-2. 还原再生过程产生的SO2与NH3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐,可实现硫的资源化,简化了后续处理工艺.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
脱除
,
水洗
,
催化剂再生
,
氨
张丽
,
刘福东
,
余运波
,
刘永春
,
张长斌
,
贺泓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60220-3
采用活性测试和氮气吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外.可见漫反射吸收光谱、高倍透射电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和O2脉冲吸附等研究了铈添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响.结果表明,适量铈的添加可以明显促进Ag/A12O3催化剂的低温氨氧化活性,且对催化剂的选择性影响不大.添加铈不仅可以促进Ag/Al2O3催化剂表面吸附和活化O2的能力,而且可促进催化剂表面对氨的解离吸附和活化.这是铈促进Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化活性的主要原因.
关键词:
氨
,
银
,
铈
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
氧气吸附
,
高倍透射电镜
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
舒玉瑛
,
马丁
,
田丙伦
,
徐奕德
,
包信和
催化学报
用高硅含磷五员环沸石分子筛(商品代号HZRP-1)作为载体,制备了Mo/HZRP-1催化剂.与Mo/HZSM-5相比,Mo/HZRP-1对甲烷无氧脱氢芳构化反应也表现出较好的催化性能.实验过程中,在反应气中添加N2作为内标物,给出包括甲烷在Mo/HZRP-1上的结焦量、转化率及各产物选择性在内的总碳物料平衡计算结果.考察了不同Mo担载量对催化剂性能和积炭行为的影响;重点考察了不同温度焙烧后20%Mo/HZRP-1催化剂的性能和积炭行为.在反应的初始阶段,6%Mo/HZRP-1表现出很高的活性:反应进行30 min时,甲烷转化率为11%,芳烃选择性达81%,而催化剂的结焦选择性仅为12%.BET,NH3-TPD和催化反应等表征结果表明:Mo物种的数量和状态,分子筛的酸强度和酸量以及分子筛的孔道结构是决定甲烷无氧脱氢芳构化反应性能和积炭行为的关键因素.
关键词:
钼
,
HZRP-1分子筛
,
甲烷
,
脱氢
,
芳构化
,
积炭
,
氨
,
程序升温脱附
唐幸福
,
李俊华
,
魏丽斯
,
郝吉明
催化学报
采用氧化还原共沉淀法制备了MnOx-SnO2复合氧化物,并将其用于低温NH3选择催化还原NO反应. 结果表明, Mn/(Mn+Sn)摩尔比为75%的催化剂具有最好的低温催化活性,在120～200 ℃温度范围内得到100%的NO转化率. 氮吸附-脱附、X射线衍射和X射线光电子能谱测试表明,高比表面积、Mn-Sn固溶体的形成和高氧化态的Mn物种是催化剂催化活性较高的主要原因.
关键词:
氧化锰
,
氧化锡
,
复合氧化物
,
氨
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
低温
,
氧化还原共沉淀法
李雪辉
,
李华
,
高翔
,
陈志航
,
杨青
,
王芙蓉
,
王乐夫
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00832
采用共沉淀法制备了一系列具有CrMn1.5O4晶相的新型Cr-Mn复合氧化物催化剂并用于低温有氧条件下氨选择性催化还原(SCR)NOx.结果表明,NOx转化率随着Cr/(Cr+Mn)摩尔比从0.1到0.4的增加而升高.其中Cr(0.4)-MnOx具有较高的低温活性,在140℃,空速为30 000h-1的条件下,NOx转化率可高达90%.利用N2吸附法,X射线衍射及X射线光电子能谱对系列催化剂进行了表征,发现通过添加Cr元素,可形成新型CrMn1.5O4活性物相;由于Cr元素对催化剂表面电子性能具有调变作用,Mn元素主要以高氧化态形式Mn4+及Mn3+富集,不仅可以促进对NO的氧化,而且有利于对NH3的吸附和活化,从而使该催化剂具有较好的低温SCR活性.
关键词:
共沉淀
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
氨
,
低温
,
铬
,
锰
马建蓉
,
刘振宇
,
黄张根
,
刘清雅
催化学报
将V2O5担载在活性焦(AC)上制得V2O5/AC催化剂,通过吸附脱附实验、程序升温脱附实验与原位质谱结合,对200 ℃下NH3在V2O5/AC催化剂表面的吸附和氧化行为进行了研究. 结果表明, AC具有吸附NH3和将NH3转化为NO的能力,这种能力可能源于两种活性位; 担载V2O5后,催化剂对NH3的吸附能力显著增强,并产生了新的NH3氧化产物N2, 但NH3氧化为NO的能力减弱; SO2在催化剂表面的吸附进一步增大了V2O5/AC对NH3的吸附量,这可能是因为硫铵盐的生成消除了催化剂将NH3氧化转化为NO和N2的能力. 当催化剂表面吸附的NH3接近饱和,即表面接近酸碱平衡后NH3才能被氧化为N2. NH3的几个氧化反应都主要依赖气相的O2, 催化剂自身的化合氧作用很小.
关键词:
五氧化二钒
,
活性焦
,
氨
,
吸附
,
氧化
,
二氧化硫
,
选择性还原
侯亚芹
,
黄张根
,
马建蓉
,
郭士杰
催化学报
将V_2O_5担载在活性炭纤维(ACF)上制得V_2O_5/ACF催化剂,并采用暂态响应实验和NH_3吸附氧化实验等考察了影响V_2O_5/ACF催化剂上选择性催化还原(SCR)反应的关键因素.结果表明,NH_3在催化剂表面的吸附是必要的,而且该吸附是一个快速过程;气相O_2的存在有利于形成催化剂中所需的活性氧化态物种.NH_3吸附.脱附与原位质谱相结合的实验表明,V_2O_5/ACF催化剂具有吸附NH_3和将NH_3氧化为N_2H_2的能力,N_2H_2为NH_3氧化的一种中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭纤维
,
选择性催化还原
,
氨
,
吸附
,
活化
,
机理
