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La2NiO4/Al2O3催化剂上CH4/CO2的重整

刘炳泗 , 巩家志 , 区泽棠

催化学报

通过溶胶-凝胶方法制备了尖晶石结构的La2NiO4/Al2O3催化剂,采用BET,XRD和TG表征了催化剂的孔分布、比表面积、体相组成以及凝胶样品的热失重和热分解过程. 将催化剂应用于CH4/CO2重整反应制合成气,考察了惰性气体和反应温度对转化率、选择性以及积碳的影响. 结果表明,在高空速(GHSV=4.8×104 ml/(g*h))下,CH4和CO2的转化率分别为51%和60%,CO和H2的选择性约为98%和92%,惰性气体He的引入明显地提高了CH4和CO2的转化率.

关键词: 氧化镧 , 氧化镍 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 合成气 , 溶胶-凝胶法

微波辐射法制备NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂

刘百军 , 查显俊 , 盛世善 , 杨维慎 , 熊国兴

催化学报

利用微波技术和常规等体积浸渍法制备了一系列NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂样品,并采用BET,XRD,XPS和TPS(程序升温硫化)方法对催化剂样品进行了表征.结果表明,微波处理改变了催化剂的孔径分布,提高了WO3,NiO和TiO2在Al2O3表面的的分散性,削弱了WO3和NiO同载体的强相互作用,改善了催化剂的硫化性能.噻吩脱硫活性考察结果表明,经微波处理的催化剂上噻吩转化率比常规催化剂上提高约5%.

关键词: 微波辐射 , 氧化镍 , 氧化钨 , 氧化钛 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 噻吩 , 加氢脱硫

环己醇在Ti/Ni/NiO电极上的催化氧化

梁镇海 , 孙红艳 , 崔玉青

催化学报

采用热分解和电沉积方法制备了Ti/Ni/NiO电极,用循环伏安技术对碱性溶液中环己醇在该电极上的催化氧化进行了初步研究,重点考察了扫描速度和环己醇浓度等对环己醇氧化的影响.结果表明,在碱性溶液中,环己醇在Ti/Ni/NiO电极上的催化氧化过程遵循电催化机理.初步认为,NiO首先被氧化为NiOOH,NiOOH再与环己醇发生还原反应生成己二酸和NiO,因此,NiOOH可作为较好的催化环己醇氧化反应的催化剂.

关键词: , , 氧化镍 , 电极 , 循环伏安 , 环己醇 , 己二酸 , 催化氧化

Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯的反应性能

孔令丽 , 钟顺和 , 柳荫

催化学报

采用表面改性法制备了MoO3-SiO2复合氧化物,用等体积浸渍法制备了Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化剂,并用XRD, Raman, IR, TPD-MS, UV-Vis DRS和光促表面反应研究了催化剂的结构、化学吸附性能、吸光性能和光促CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯(DMC)的反应性能. 结果表明, Cu和NiO的引入提高了MoO3在SiO2表面的分散度,且Cu和NiO在MoO3-SiO2表面分散均匀; 在金属Cu位和Lewis酸位Mo6+(或Ni2+)的协同作用下, CO2在催化剂表面形成活性较高的的卧式吸附态, CH3OH在催化剂表面形成分子吸附态和解离吸附态; NiO与MoO3复合后部分形成了 Mo - O - Ni 键联,提高了对光的吸收强度; 金属Cu的负载扩展了材料在可见光范围的吸收; 与热表面催化相比,光催化反应在较低的温度下就能显著进行,并提高了CH3OH的转化率,在110 ℃常压和空速300 h-1的条件下,CH3OH转化率可达13.9%,DMC选择性可达90.1%.

关键词: , 氧化镍 , 氧化钼 , 氧化硅 , 负载型催化剂 , 二氧化碳 , 甲醇 , 碳酸二甲酯 , 光催化

用微波技术制备NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂

刘百军 , 查显俊 , 孟庆民 , 侯辉娟 , 高山松 , 张金霞 , 盛世善 , 杨维慎

催化学报

采用微波技术制备了NiW/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂,并用NH3-TPD,Py-FT-IR,TPR和TPS(程序升温硫化)对催化剂进行了表征; 以噻吩为模型化合物,在中压固定床微反装置上考察了催化剂的加氢脱硫性能. 结果表明,在 w(TiO2)=15%的催化剂样品中,微波处理的催化剂的活性比常规催化剂高. 微波处理改变了载体和催化剂表面的酸性质,催化剂样品表面的强酸酸量减少,弱酸和中强酸酸量增加. 微波处理的催化剂的还原性能和硫化性能均好于常规法制备的催化剂. 这可能是微波技术制备的催化剂具有较高加氢脱硫活性的原因.

关键词: 微波 , 氧化镍 , 氧化钨 , 氧化钛 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 噻吩 , 加氢脱硫

用于苯选择加氢的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂

王铭浩 , 苏宏久 , 周谨 , 王树东

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60609-3

使用浸涂法和氨气吸收沉积法制备了新型用于苯选择加氢的具有蛋壳型分布的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂,且在固定床整体反应器中对其性能进行了测试.该催化剂显示了较优的选择性和稳定性,并且在低的ZnSO4浓度(0.5%问题)下环己烯产物收率可达24.7%.采用N2吸附-脱附法,电感耦合等离子体发射光谱,光学显微镜,扫描电子显微镜及能量色散X射线光谱仪等技术研究了影响催化剂性能的因素.结果表明,NiO的引入减少了涂层中的微孔含量,有利于在低的添加剂浓度下提高环己烯选择性.ZrO2的存在抑制了涂层的烧结,保证涂层在1373K高温焙烧后仍有较大的比表面积.Ru的蛋壳分布、薄的涂层厚度、较少的微孔含量、较大的比表面积和狭窄的孔分布可能是影响整体蜂窝催化剂中该特殊催化行为的重要因素.

关键词: 整体催化剂 , 涂层 , , 环己烯 , 选择性加氢 , 尖晶石 , 氧化锆 , 氧化镍

正丁烷在VMgO和Ni-VMgO催化剂上氧化脱氢

刘睿 , 王新平 , 贾翠英 , 施维

催化学报

采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这是由于用该法制备的VMgO催化剂中存在较多的Mg3V2O8物种.通过添加Ni对VMgO催化剂进行了改性.结果表明,适量添加Ni(n(Ni)/n(V)=0.3)有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在.由此明显改善了VMgO催化剂对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应的催化性能.

关键词: 正丁烷 , 氧化脱氢 , 丁烯 , 丁二烯 , 氧化钒 , 氧化镁 , 复合氧化物 , 氧化镍

柠檬酸络合法制备NiO-CeO2-TiO2复合氧化物及其在甲烷部分氧化反应中的应用

张媛 , 李增喜 , 闻学兵 , 刘源

催化学报

采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响. 结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性. 在原料气体积组成为20%CH4, 10%O2和70%N2, GHSV=55 200 ml/(g·h), 反应温度在650~850 ℃范围内, 700 ℃焙烧的10%NiO-Ce0.50Ti0.50O2催化剂具有最高的CH4转化率和H2选择性, 750 ℃下经50 h连续测试后,其活性和选择性仍保持在较高水平. 催化剂的XRD和TPR表征结果说明NiO处于高分散状态; 在NiO-TiO2催化剂中, NiO与TiO2发生固相反应并以NiTiO3形式存在,而NiTiO3比与载体发生相互作用的表面NiO难还原; 加入CeO2可以形成Ce-Ti-O固溶体,对NiO和TiO2的固相反应有抑制作用,有利于提高催化剂的中低温反应活性,同时NiTiO3对甲烷部分氧化反应也具有催化活性.

关键词: 甲烷 , 部分氧化 , 柠檬酸 , 氧化镍 , 氧化铈 , 氧化钛 , 复合氧化物 ,

纳米ZrO2/Al2O3复合载体及Ni/ZrO2/Al2O3催化剂的性能研究

李凝 , 罗来涛 , 欧阳燕

催化学报

采用溶胶-凝胶法在经过扩孔处理的Al2O3基载体上制备了纳米ZrO2/Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/ZrO2/Al2O3催化剂. 用XRD,TPR,TPD和N2吸附等技术分别考察了载体和催化剂的结构及表面性能,研究了复合载体对Ni/ZrO2/Al2O3催化CO2重整CH4反应性能的影响. 结果表明,纳米ZrO2/Al2O3复合载体具有较大的比表面积、适宜的孔径分布及稳定的t-ZrO2结构,Ni/ZrO2/Al2O3催化剂具有较好的CO2重整CH4反应活性和稳定性.

关键词: 纳米材料 , 氧化锆 , 氧化铝 , 复合载体 , 氧化镍 , 二氧化碳 , 重整 , 甲烷

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