陈维苗
,
丁云杰
,
王涛
,
江大好
,
李显明
,
罗洪原
催化学报
应用红外光谱和程序升温脱附技术研究了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂上H2对CO吸附和脱附的影响. 结果表明,预吸附的H2主要占据线式CO的吸附位. 共吸附时H2与CO在Rh位上形成了羰基氢化物,从而导致线式物种谱带红移,且高的H2浓度有利于CO的吸附. 在323 K下, H2对预吸附的CO谱带位置和强度没有影响. 但是,随着温度的升高, H2的存在促进了弱吸附CO的脱附,并使之重新吸附; 同时, H2促进了强吸附CO的解离,增强了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力.
关键词:
红外光谱
,
程序升温脱附
,
铑
,
锰
,
锂
,
钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
氢
,
一氧化碳
,
吸附
,
脱附
何益明
,
伊晓东
,
黄传敬
,
翁维正
,
万惠霖
催化学报
用浸渍法制备了一系列不同Mo/V比的MoVBiTeO/SiO2催化剂,并用X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、程序升温还原和红外光谱等方法对催化剂的结构、氧化还原性质和酸性进行了表征,考察了催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能.结果表明,Mo与V组分之间存在较强的相互作用,调变了催化剂的结构,并形成了氧化还原循环(V5++Mo5+V4++Mo6+),促进了催化剂中电子和O物种的传递,使催化剂的低温可还原性增强,催化活性提高.Mo组分有利于形成L酸位,而V组分有利于形成B酸位.这可能是丙烯醛选择性随Mo/V比增大而逐渐提高的原因之一.当Mo/V摩尔比为6时,催化剂具有最高的丙烯醛收率(9.7%).
关键词:
钼
,
钒
,
铋
,
碲
,
复合氧化物
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
丙烷
,
选择氧化
,
丙烯醛
张连中
,
丁云杰
,
李学民
,
黄世煜
,
张家兴
,
朱何俊
,
尹红梅
,
吕元
催化学报
研究了不同助剂促进的负载型Pd-Se/H4SiW12O40/SiO2催化剂对乙烯直接氧化制乙酸反应的影响. 采用固定床微反装置评价了催化剂的性能,并采用C2H4和O2吸附量测定、吸附C2H4的TPD-MS和TPSR-MS等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,以SiO2为载体,以硅钨酸为助剂,Pd-Se-Na-Ru组成的催化剂体系其催化性能比文献报道的结果明显提高. 在原料气配比n(C2H4)∶n(N2)∶n(O2)∶n(H2O)=55∶14∶9∶22,反应物空速GHSV=3*!844 h-1,反应压力p=1.4 MPa,反应温度θ=155 ℃条件下,乙烯的转化率和乙酸的选择性分别为8.0%和87.4%,乙酸的单程时空产率达372.0 g/(L*h). 吸附量测定表明,吸附在催化剂表面上的C2H4/O2比值高对于提高乙酸的选择性是有利的.
关键词:
乙烯
,
氧化
,
乙酸
,
钯
,
硒
,
钠
,
钌
,
硅钨酸
,
氧化硅
,
负载型催化剂
成艳
,
李钢
,
马书启
,
王祥生
,
陈永英
催化学报
选择不同氧化物(Al2O3,SiO2,TiO2,MgO)和H-ZSM-5分子筛作为载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备了一系列负载型金催化剂.采用X射线衍射、电感耦合等离子体发射光谱、程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等技术对催化剂样品进行了表征,并测定了催化剂对乙醇选择氧化反应的催化性能.选择Au/Al2O3催化剂,考察了金负载量、反应条件(温度、压力、时间)和添加剂对乙醇选择氧化反应的影响.结果表明,所制备的Au/Al2O3催化剂的金负载率较高,金粒子较小(3～4 nm)且分布均匀.载体对金催化剂催化乙醇氧化反应有显著影响,主要产物为乙醛、乙酸乙酯和缩醛.以TiO2为载体时,乙醇转化率较高.以Al2O3为载体时,乙酸乙酯选择性较高;少量碱性添加剂可抑制缩醛的生成,并可提高乙醇转化率和乙酸乙酯选择性.在优化的条件下,乙醇转化率可达4.7%,乙酸乙酯选择性可达93.5%.
关键词:
沉积.沉淀法
,
金
,
氧化铝
,
H-ZSM-5分子筛
,
氧化硅
,
氧化钛
,
氧化镁
,
负载型催化剂
,
乙醇
,
选择氧化
耿云峰
,
钟顺和
催化学报
采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了V2O5/SiO2催化剂,并用XRD,IR,TPD和活性评价等手段对催化剂的表面构造、化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究. 结果表明: 催化剂表面由Lewis碱位V=O双键的端氧和Lewis酸位V5+构成,异丁烷分子主要通过甲基中的H双位吸附在催化剂表面的Lewis碱位上,异丁烯分子可通过甲基的H吸附在催化剂表面的Lewis碱位,也可通过C=C双键吸附在催化剂表面的Lewis酸位上. 在常压条件下,异丁烷选择氧化产物主要有异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中深度氧化产物CO2主要由通过C=C吸附的异丁烯继续反应生成.
关键词:
氧化钒
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
异丁烷
,
异丁烯
,
选择氧化
,
甲基丙烯醛
,
甲基丙烯酸
张琦
,
常杰
,
王铁军
,
徐莹
催化学报
分别以机械混合法和浸渍法制备了SO2-4/SiO2-TiO2固体酸催化剂,以乙醇和乙酸的酯化反应为模型反应考察了不同SiO2含量及不同温度焙烧的催化剂的活性. 结果表明,机械混合法制备的400 ℃焙烧的SO2-4/40%SiO2-TiO2催化剂活性最高,部分回流时,乙酸几乎全部转化,全回流反应100 min时,其乙酸转化率达到84%. X射线衍射分析表明, SiO2抑制了硫酸氧钛的形成; 催化剂的活性组分包括一定量的四方晶锐钛矿型TiO2、正交晶硫酸氧钛、少量立方晶金属钛和高比表面积的SiO2. 红外光谱分析表明,添加SiO2后催化剂形成 Ti - O - Si 键,进而使SO2-4与样品表面产生强相互作用; 结合的SO2-4主要以无机螯合状双配位和有机硫酸酯两种结构形式存在. 热重-示差扫描量热分析表明, SiO2的添加使SO2-4不易脱除,同时使锐钛矿TiO2向金红石相的转变温度降低.
关键词:
硫酸
,
氧化硅
,
氧化钛
,
固体酸催化剂
,
生物油
,
乙酸
,
乙醇
,
酯化
李小年
,
刘化章
,
张毅
,
催化学报
利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂. 通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响. 研究结果表明,氧化钡明显地影响Co/SiO2的还原性能; 添加2%氧化钡提高了Co/SiO2在中温(450℃)条件下的还原度; 氧化钡的还原对Co/SiO2还原的诱导、氧化钡与氧化硅及与氧化钴之间的相互作用是导致Co/SiO2还原性能变化的原因. 氧化钡提高了Co/SiO2的初活性和钴的分散度,降低了钴的颗粒度; 添加0.5%～1.5%氧化钡有利于提高Co/SiO2的稳定性. 钴的分散度和颗粒度影响Co/SiO2的活性和稳定性; 氧化钡的强供电效应也是提高Co/SiO2活性和稳定性的重要因素. 甲烷分解生成的碳物种覆盖了钴活性中心,导致Co/SiO2初活性下降; 但大部分碳物种并不沉积在钴活性中心上,可能形成了碳纤维生长在载体和钴活性中心之间.
关键词:
钴
,
氧化硅
,
氧化钡
,
负载型催化剂
,
还原性能
,
甲烷
,
分解
,
碳纤维
叶兴南
,
华伟明
,
乐英红
,
缪长喜
,
谢在库
,
高滋
催化学报
采用浸渍法制备了负载型Cr2O3/Al2O3和Cr2O3/SiO2催化剂,并考察了催化剂在CO2气氛下催化乙苯脱氢制苯乙烯反应的活性.结果表明,Cr2O3/Al2O3的催化活性高于Cr2O3/SiO2.这可能是由于Cr2O3在Al2O3载体表面的分散度大大高于在SiO2表面的分散度.催化剂的催化活性与Cr2O3的负载量有关,在w(Cr2O3)=25%时,Cr2O3/Al2O3的催化活性最高.CO2气氛对乙苯脱氢反应有明显的促进作用; 在CO2气氛下,Cr6+物种可能是催化乙苯脱氢反应活性位的前驱体.
关键词:
乙苯
,
脱氢
,
苯乙烯
,
氧化铬
,
氧化铝
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
二氧化碳
张俊岭
,
陈建刚
,
任杰
,
孙予罕
催化学报
考察了ZrO2,Al2O3和SiO2等载体对Co基催化剂上CO加氢反应性能的影响.结果表明,载体的特性明显影响CO转化率、产物分布及链增长几率.氧化态催化剂上的钴主要以Co3O4形态存在,其晶粒大小的顺序为Co/ZrO2＜Co/SiO2＜Co/Al2O3.XPS测试结果表明,载体与钴之间存在着相互作用.
关键词:
费-托合成
,
钴基催化剂
,
氧化锆
,
氧化铝
,
氧化硅
,
载体
,
表征
,
一氧化碳
,
加氢
韩华俊
,
陈彤
,
姚洁
,
王公应
催化学报
关键词:
碳酸二甲酯
,
苯酚
,
酯交换
,
碳酸二苯酯
,
杂多化合物
,
铜
,
钼
,
磷
,
氧化硅
