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氟硅酸铵改性对HMCM-22酸性及双功能催化剂催化合成二甲醚性能的影响

毛东森 , 夏建超 , 陈庆龄 , 卢冠忠

催化学报

用氟硅酸铵对HMCM-22分子筛进行了改性处理,并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法测定了其酸性.结果表明,随着氟硅酸铵处理温度的提高, HMCM-22分子筛的B酸和L酸中心的酸量均逐渐减少.以氟硅酸铵改性的HMCM-22分子筛为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(CuO-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,对HMCM-22分子筛在适当温度(45 ℃)下进行氟硅酸铵改性,可使反应产物中烃类和CO2副产物的选择性下降,使目的产物二甲醚的选择性显著升高.当氟硅酸铵处理温度过高(85 ℃)时, CO的转化率和二甲醚的选择性均大幅度降低.

关键词: HMCM-22分子筛 , 氟硅酸铵 , 改性 , 甲醇脱水催化剂 , 双功能催化剂 , 合成气 , 二甲醚

(NH4)2SiF6预处理改善SBA-15介孔材料的水热稳定性

宋明娟 , 邹成龙 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60283-5

(NH4)2SiF6预处理可对SBA-15介孔材料的表面缺陷进行补硅修正以及表面疏水化,从而明显改善SBA-15材料的水热稳定性.结果表明,用摩尔分数为5%的(NH4)2SiF6水溶液,按引入1%的SiO2计量对SBA-15进行处理后,其水热稳定性明显改善,在100℃沸水中处理14d,或在800℃下用100%水蒸气处理12h后,均保持较好的介观有序度、形貌及六方孔道结构,比表面积分别高达310和213 m2/g,但(NH4)2SiF6处理量过高,SBA-15水热稳定性反而下降.

关键词: 水热稳定性 , 氟硅酸铵 , SBA-15分子筛 , 介孔材料 , 补硅 , 疏水化

6061铝合金氟钛酸盐转化膜耐蚀性能的改性研究

李红玲 , 刘双枝

腐蚀与防护 doi:10.11973/fsyfh-201510008

采用单因素试验研究了氟硅酸铵、络合剂及缓蚀剂对6061铝合金表面氟钛酸盐转化膜耐蚀性能的影响.结果表明,最佳的转化液成分及转化条件为:氟化钠3 g/L,氟硅,酸铵4 g/L,六偏磷酸钠1.0 g/L,钛盐1.5 g/L,H2O2 1.5 ml/L,常温下转化处理10 min,处理液pH 5.0.采用SEM,EDS和极化曲线方法测试了改性后转化膜的形貌及耐蚀性.结果表明,改性后的氟钛酸盐转化膜由连续而致密的晶体颗粒组成;氟钛酸盐转化膜使6061铝合金的自腐蚀电位增加了77 mV,转化膜的腐蚀电流密度降低了约80%;6061铝合金的耐蚀性能明显得到提高.

关键词: 6061铝合金 , 氟钛酸盐转化膜 , 氟硅酸铵 , 六偏磷酸钠 , 耐蚀性

Al3+离子介入提升(NH4)2SiF6对SBA-15介孔材料的水热稳定化作用

邹成龙 , 沙观宇 , 黄曜 , 牛国兴 , 赵东元

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60855-5

提出了一种(NH4)2SiF6处理提高SBA-15介孔材料水热稳定性的改良方法.采用SBA-15介孔材料中预引入Al3+离子,再进行1%SiO2计量的(NH4)2SiF6处理,最后用强酸洗脱预引入的Al3+.结果显示,由此处理的SBA-15材料,其水热稳定性明显优于相同条件下未预引入Al3+时(NH4)2SiF6处理的样品.两者在800°C、100%水蒸气处理12 h后,虽然均能很好保持其介观有序度、形貌及六方孔道结构,但前者的比表面积可高达271 m2/g,而后者仅为224 m2/g.表明Al3+离子介入能大幅度提升(NH4)2SiF6处理对SBA-15介孔材料的稳定化作用.这主要得益于预引入的骨架Al3+在保障(NH4)2SiF6处理修复SBA-15材料表面缺陷和进行表面疏水化、提升其水热稳定性的同时,能减缓(NH4)2SiF6释放的多余F-离子对SBA-15材料骨架的刻蚀破坏作用. Al3+离子介入的这种提升作用与其引入方式和SBA-15材料所经受的温度密切相关.

关键词: SBA-15沸石介孔材料 , 水热稳定性 , 氟硅酸铵 , Al3+离子引入 , 补硅

氟硅酸铵改性的HZSM-5催化剂的表征及其碳四烯烃裂解催化性能

赵国良 , 滕加伟 , 谢在库 , 唐颐 , 杨为民 , 陈庆龄

催化学报

采用X射线衍射、扫描电镜、 N2低温吸附、核磁共振、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等表征手段考察了氟硅酸铵改性对成型后的HZSM-5分子筛催化剂物化性能的影响,并在连续固定床反应器中考察了改性前后催化剂在碳四烯烃裂解制丙烯反应中的催化性能. 结果表明,氟硅酸铵改性不但不会破坏HZSM-5分子筛的骨架结构,而且能起到疏通催化剂孔道的作用,使催化剂平均孔径增大. 改性后催化剂的L酸酸强度降低,而B酸酸强度有所提高. 碳四烯烃裂解反应结果表明,氟硅酸铵改性可使催化剂的催化性能得到改善,其活性稳定性,水热稳定性及丙烯收率都得到了一定程度的提高.

关键词: 氟硅酸铵 , 改性 , HZSM-5分子筛 , 碳四烯烃 , 催化裂解 , 丙烯

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