傅吉全
,
曹廷炳
催化学报
以苯与丙烯的烷基化反应中试失活β沸石催化剂为研究对象,在水蒸气存在下进行烧炭再生,着重考察了温度对催化剂脱铝的影响,并揭示出脱铝影响催化剂的活性、酸性、晶体结构和孔结构特征. 用滴定法及核磁共振法确定了新鲜催化剂和再生催化剂骨架的硅/铝比,并结合XRD表征阐明在高于450 ℃下烧炭再生时确有脱铝发生. 控制再生温度可使催化剂性能基本得到恢复. 寿命实验结果表明,含水蒸气再生后的样品与新鲜催化剂有相当的寿命,该方法可用于失活催化剂的再生. 提出了水蒸气存在下能有效控制烧炭反应,从而抑制床层飞温的作用机理.
关键词:
β沸石
,
水蒸气
,
烧炭
,
再生
,
脱铝
,
苯
,
丙烯
,
烷基化
,
异丙苯
李建伟
,
范建光
,
李英霞
,
陈标华
,
李成岳
催化学报
基于热力学分析、在线GC-MS测试和变空速实验获得的信息,对改性β分子筛上异丙醇(IPA)与苯常压气相合成异丙苯(IPB)反应的网络结构进行了较为系统的研究,确定了该反应体系的主反应和副反应,提出了能合理解释实验现象的反应网络结构: IP→AH2O+C3H6+C6H6(→←)-C6H6 IPB+C3H→6DIPB.采用微型等温积分反应器,在 n(C6H6)/ n(IPA)=8～17和T=513～573 K的条件下,对改性β分子筛上异丙醇与苯气相烷基化反应的动力学特性进行了研究.依据所判识的反应网络结构和幂函数速率方程,以Simplex-Marquardt复合法对实验数据进行非线性参数估计,建立了可描述反应动力学实验数据的双速率模型.
关键词:
异丙醇
,
苯
,
烷基化
,
异丙苯
,
反应动力学
,
反应网络
,
β分子筛
姚铭
,
刘子阳
,
王凯雄
,
郝小明
,
田辉平
,
闵恩泽
催化学报
分别在氨介质和钠介质中制备了层柱蒙脱土和层柱累托石,并用氟化铵、氟硅酸铵和氟铝酸铵对层柱粘土进行处理,考察了处理条件对层柱粘土结构和酸性的影响. NH3-TPD和IR分析结果表明,氨介质中制备的层柱粘土比钠介质中制备的具有更强的酸性,经氟处理后层柱粘土的酸性有较大的提高. 氨介质中制备的层柱粘土的低钠含量是其酸性改善的主要原因,而氟处理对层柱粘土酸性的提高主要来自氟对铝柱的表面作用. 氟处理层柱粘土对异丙苯裂解具有很高的催化活性.
关键词:
层柱粘土
,
蒙脱土
,
累托石
,
氨
,
氟
,
异丙苯
,
催化裂解
张美英
,
王乐夫
,
黄仲涛
催化学报
以十二胺(DDA)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在中性介质中于室温条件下合成了含Cu的中孔杂原子分子筛Cu-HMS. 在85 ℃及常压下,以异丙苯氧化(O2为氧化剂)为探针反应考察了Cu源、Cu/Si摩尔比、DDA/TEOS摩尔比和晶化时间等合成条件对分子筛催化氧化性能的影响. 实验结果发现,在Cu/Si摩尔比为0.02～0.03, DDA/TEOS摩尔比为0.1～0.3, 晶化时间为1 h以上,Cu源为Cu(NO3)2的条件下得到的Cu-HMS分子筛催化活性最高. 用XRD,29Si MAS NMR,FT-IR,低温N2吸附和原子发射光谱(ICP)等手段对催化活性最高的分子筛样品的结构及表面性质进行了表征,证明该分子筛具有典型的HMS结构,同时发现Cu元素已进入分子筛骨架结构.
关键词:
铜
,
HMS分子筛
,
异丙苯
,
催化氧化
张祚望
,
张钰
,
王振旅
,
邢海军
,
贾明君
,
吴通好
,
张文祥
催化学报
由同一前驱体合成了H-MCM-22和H-MCM-36分子筛.采用X射线衍射、N2吸附、程序升温脱附和红外光谱等方法,结合不同的表面后处理手段,研究了分子筛的结构和表面酸性.结果表明,H-MCM-22的B酸中心主要分布在内表面,H-MCM-36的B酸中心主要分布在外表面.H-MCM-36的总B酸量小于H-MCM-22,但其外表面B酸量相对较大.在苯与异丙醇的烷基化反应中,两个分子筛都表现出较为优异的催化性能.与H-MCM-22相比,H-MCM-36具有更高的反应活性和稳定性,对主产物异丙苯具有更好的选择性.结合各种表征结果表明,两个分子筛的外表面B酸中心是苯与异丙醇烷基化反应的主要活性中心.
关键词:
H-MCM-22分子筛
,
H-MCM-36分子筛
,
烷基化
,
异丙苯
