滕波涛
,
常杰
,
王刚
,
张成华
,
刘颖
,
郑洪岩
,
杨骏
,
张荣乐
,
白亮
,
相宏伟
,
李永旺
催化学报
通过平衡闪蒸模拟催化剂孔道液体组成、烯烃物理吸附和虚拟烯烃分压等方法,考察了化学反应以外的非本征因素对F-T合成动力学模型的校正.平衡闪蒸模拟催化剂孔道中烯烃组成的校正计算结果表明,在烯烃浓度出现峰值前,溶解度效应对烯烃再吸附及参与二次反应起主导作用,而在烯烃浓度出现峰值后,烯烃的扩散和物理吸附等效应可能起主导作用.分析烯烃添加的反应器模拟结果发现,考虑烯烃物理吸附作用的动力学模型校正方法不能够正确反映烯烃添加实验的定性规律,而虚拟烯烃分压校正方法能够正确反映烃分布规律并可定量预测烯烃添加对产物分布规律的影响,这对需要尾气循环的F-T合成工业操作具有重要意义.
关键词:
费-托合成
,
动力学
,
溶解度
,
物理吸附
,
虚拟烯烃分压
,
铁
,
锰
,
工业催化剂
刘志成
,
王仰东
,
谢在库
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60299-9
从工业催化的角度思考和探讨了分子筛催化剂合成、催化及应用方面存在的一些问题与挑战,并从沸石分子筛的高效催化、新结构分子筛合成与催化应用、沸石分子筛的经济合成、分子筛在绿色环保领域的新应用等几个方面,综述了国内外相关的最新研究进展,探讨了分子筛催化剂未来的发展方向.旨在引发人们对分子筛催化未来向经济、可控、高效催化、绿色环保和新应用等方面发展的思考与探索.
关键词:
沸石分子筛
,
工业催化剂
,
石油化工
,
未来发展
,
高效催化
,
经济合成
,
绿色环保
滕波涛
,
常杰
,
刘颖
,
张成华
,
杨骏
,
郑洪岩
,
张荣乐
,
白亮
,
相宏伟
,
李永旺
催化学报
利用转篮式无梯度反应器,在工业Fe-Mn催化剂上,在较宽的工业操作相关的反应条件下进行了F-T合成反应动力学研究.首次提出了利用转篮式无梯度反应器反应气氛和反应温度均一的优势,将烃生成反应动力学的估算从传统的对烃生成和水煤气变换这两类发生在不同活性中心的反应同时进行估算的方法中分离出来,简化了烃生成动力学模型的计算.在基于亚甲基插入的亚烷基机理动力学模型基础上,考虑到乙烯与催化剂表面强的相互作用,将乙烯和乙烷的生成动力学参数单独览计算.动力学模型计算的链增长、烷烃和烯烃生成的活化能均与文献报道值具有较好的一致性.由F-T合成动力学模型计算的合成气消耗速率、甲烷生成速率和C5+的生成速率较好地与实验值吻合.通过动力学模型并结合实验结果分析发现,未考虑除化学反应之外的非本征因素的烯烃再吸附动力学模型不能够正确预测烃产物分布偏离ASF规律及烯烷比随碳数增加而下降的现象.
关键词:
费-托合成
,
动力学
,
烯烃再吸附
,
铁
,
锰
,
工业催化剂
