董林
催化学报
负载型催化剂具有重要的应用背景,研究表面分散组分与载体之间的相互作用.对于了解催化过程的本质,进而设计开发高效实用的催化剂均有重要的指导意义.本课题组近年来在该领域中进行了一些探索研究,涉及的催化剂以负载型金属氧化物(如CuO/γ-Al_2O_3,CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2和CuO/Ti_xSn_(1-x)O_2等)为主,涉及的反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,用多种固体催化剂表征手段考察各组分在催化剂中的作用以及在上述催化反应中的活性变化规律.研究表明:(1)金属氧化物和卤化物等离子化合物在氧化物载体表面的分散容量和分散后的一些性质均可从"嵌入模型"的考虑得到解释;(2)处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同结构的活性物种,由于其存在状态的差异使得其氧化还原性质和催化性质不同;(3)在相关催化剂体系中进行的CO完全氧化和NO+CO反应的结果显示,通过探索催化剂的"组成-结构-性质"间的关系,有可能为实际催化剂的设计提供理论参考.
关键词:
负载型催化剂
,
表面改性
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
分散容量
,
一氧化碳
,
完全氧化
,
NO+CO反应
余强
,
高飞
,
董林
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20401
催化消除CO主要包括CO的完全氧化(CO-COOX)和优先氧化(CO-PROX).首先,结合本课题组的相关研究,按照催化剂体系介绍了Cu基催化剂在CO-COOX中的活性物种和组分之间的相互作用.其次,对用于富氢气氛下CO-PROX的Cu基催化剂进行了系统的分类总结,重点阐述了CuO-CeO2催化剂的制备方法、助剂改性、载体调变以及过渡金属离子掺杂(CuO/Ce1-xMxO2)、反相结构(CeO2/CuO)等方面对CO-PROX催化性能的影响.最后,总结了Cu基催化剂在CO-PROX中存在的问题,并展望了未来的研究趋势.
关键词:
一氧化碳
,
完全氧化
,
优先氧化
,
铜基催化剂
C. Ramakrishna
,
R. Krishna
,
T. Gopi
,
G. Swetha
,
Bijendra Saini
,
S. Chandra Shekar
,
Anchal Srivastava
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61030-0
采用浸渍法制备了不同Fe含量的13X分子筛负载的Fe催化剂(Fe/X13),运用N2吸附-脱附法测得其BET比表面积和BJH孔径分布,采用X射线衍射、扫描电镜、程序升温还原和NH3程序升温脱附法表征了该催化剂的织构性质。在固定床流动反应器中,以空气为氧化剂、在100–400 oC范围内考察了Fe/X13催化剂上1,4-二氧六环的完全氧化反应性能,研究了反应温度、金属担载量和气体空速(GHSV)等条件对催化氧化降解二氧六环反应性能的影响,并在400 oC测定了该催化剂反应50 h的稳定性。结果表明,6 wt% Fe/13X催化剂表现出最高的催化性能,在400oC, GHSV =24000 h–1的条件下,二氧六环转化率为97%,生成CO和CO2的选择性达95%,降解产物还包括少量的乙醛、乙二醇-甲酸酯、乙二醇二甲酸、1,4-二氧六环-2醇、1,4-二氧六环-2酮及2-甲氧基1,3二氧戊环。基于这些经色谱-质谱联用仪检测出的产物,提出了可能的1,4-二氧六环降解机理。
关键词:
铁
,
13X分子筛
,
1,4-二氧六环
,
催化降解
,
完全氧化
,
降解机理
