包淑娟
,
张校刚
,
刘献明
,
辛凌云
,
屈建平
催化学报
用溶胶-凝胶法在表面包覆了SiO2的磁基体Fe3O4上负载TiO2,从而得到了易于磁性固液分离的磁载WO3-TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂,并通过IR,XRD,SEM和XPS等测试手段对催化剂进行了表征. 研究了磁载WO3-TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂对亚甲基蓝溶液脱色的性能,并考察了WO3掺杂量对样品催化活性的影响. 结果表明,n(WO3)/n(TiO2)=0.001时,磁载WO3-TiO2/SiO2/Fe3O4复合光催化剂的催化活性最高,循环使用3次时脱色率仍保持在98%.
关键词:
磁性材料
,
复合光催化剂
,
氧化钨
,
氧化钛
,
氧化硅
,
氧化铁
,
亚甲基蓝
颜秀茹
,
白天
,
霍明亮
,
张月萍
,
郭秀盈
催化学报
以纳米SnO2·nH2O胶体粒子为基质,采用活性层包覆法制备了纳米SnO2/TiO2复合光催化剂,并用IR,TEM,XPS和XRD等手段进行了表征.采用敌敌畏的光催化降解反应对所制催化剂的活性进行了评价.结果表明,SnO2/TiO2为核-壳结构,粒径约为12 nm.SnO2/TiO2的光催化活性受TiO2含量及SnO2·nH2O乙醇溶液含水量的影响.最佳条件为SnO2/TiO2中TiO2含量为56.45%,SnO2·nH2O乙醇溶液含水量为20%.所制SnO2/TiO2光催化活性比纯TiO2显著提高,且光催化活性稳定,可重复使用.
关键词:
核-壳式结构
,
二氧化锡
,
二氧化钛
,
纳米粒子
,
复合光催化剂
,
敌敌畏
,
废水处理
黄正宏
,
许德平
,
康飞宇
,
郝吉明
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2004.03.013
通过论述炭与TiO2光催化剂的复合方式,系统总结了复合光催化剂的各种制备方法,指出炭与TiO2的复合呈现多样化的特征,炭不仅作为载体,还可以用作涂层、造孔剂以及助剂.同时,炭在复合体中也展现出多方面的作用,不仅可以富集目标污染物,捕获中间产物,还可以抑制水蒸气和其他组分对光催化降解的影响,并且可以抑制热处理时TiO2相变和晶粒长大.可见,炭与TiO2光催化剂的复合将为推动光催化技术的实用化产生积极影响.
关键词:
炭
,
二氧化钛(TiO2)
,
复合光催化剂
,
协同作用
邢新艳
,
赵东方
,
朱桂芬
,
刘玉民
人工晶体学报
水热-溶胶浸渍法制备可磁分离复合光催化剂分两步进行:首先,水热法将锰锌铁氧体负载于活性炭(AC)上制得软磁性活性炭(FAC),然后钛溶胶浸渍FAC,煅烧后形成软磁性复合光催化剂Ti-FAC.以亚甲基蓝为目标降解物考察了制备参数对其光催化降解率的影响,并使用XRD、SEM和VSM对其晶体结构、形貌和磁性能进行了表征.结果表明:锰锌铁氧体负载最为AC质量的1/8,钛溶胶浸渍两次,在500℃煅烧后所得复合光催化剂光催化活性最高.此复合催化剂上锰锌铁氧体为尖晶石结构,并有轻微烧结；TiO2纳米颗粒为锐钛矿相,均匀分散于AC上或者锰锌铁氧体上.该复合光催化剂具有很好的软磁性和稳定性,在循环使用过程中可采用外加磁场进行固液分离,并经6次循环使用后仍保持较高的光催化降解率.
关键词:
TiO2
,
磁性活性炭
,
复合光催化剂
,
亚甲基蓝
刘亚男
,
王瑞霞
,
杨正坤
,
杜虹
,
姜一帆
,
申丛丛
,
梁况
,
徐安武
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60985-8
随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多. ZnO作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是ZnO较大的禁带宽度(3.24 eV)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制约了其实际应用.除此之外, ZnO受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素.为了提高ZnO的光催化活性和稳定性,本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型ZnO(g-C3N4/Vo-ZnO)复合催化剂,在有效调控ZnO半导体能带结构的同时,通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中ZnO的光腐蚀,增强催化剂的光催化活性和稳定性.本文首先合成前驱体Zn(OH)F,然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂,并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质. EPR结果表明,ZnO焙烧后具有一定浓度的氧空位,导致其禁带宽度由3.24 eV降至3.09 eV,因而提高了ZnO对可见光的吸收效率. UV-vis结果显示, Vo-ZnO复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强. HRTEM和FT-IR结果均表明, g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合,这对g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明, g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性,优于单一的g-C3N4或Vo-ZnO材料.同时还发现, g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响,当氮化碳的负载量为1 wt%时,所制材料具有最高的光催化活性：可见光照射60 min后,MO降解率可达到93%, HA降解率为80%.复合材料光催化活性的增强一方面是因为氧空位的形成减小了ZnO的禁带宽度,使得ZnO对可见光的吸收能力大大增强；另一方面, g-C3N4和Vo-ZnO的能带符合了Z型催化机理所需的有效能带匹配,使得光生电子-空穴对得到了有效的分离,从而提高了光催化活性.降解MO的循环实验表明, g-C3N4/Vo-ZnO催化剂具有很好的稳定性且不容易发生光腐蚀.与此同时,我们对比了用不同方法制备的g-C3N4/ZnO材料的催化性能.结果显示,本文制备的g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有更好的降解效率.总体而言,对于降解有机污染物, g-C3N4/Vo-ZnO可能是一个更为有效可行的催化体系.此外,本文也为设计与制备其他新型光催化剂提供了一条新的思路.
关键词:
氧空位氧化锌
,
石墨化氮化碳
,
复合光催化剂
,
光降解
,
Z型
李石
,
杜聪聪
,
赵东风
,
刘贺峰
,
王永强
硅酸盐通报
以一定比例钛酸四丁酯、乙醇、醋酸、硝酸铁、尿素和水配制的溶胶溶液为前驱体,对聚苯乙烯(PS)胶晶模板进行填充固化,并通过煅烧去除模板,得到三维有序大孔(3DOM) Fe/N/TiO2新型复合光催化剂材料.分别在紫外和可见光条件下,利用获得的3DOM Fe/N/TiO2复合光催化剂降解甲基橙有机废水.研究结果表明,3DOM Fe/N/TiO2材料在紫外和可见光条件下均具有良好的光催化降解能力,并且具有良好的再生循环使用能力.
关键词:
复合光催化剂
,
三维有序大孔结构
,
有机废水
,
可见光
成英之
,
张渊明
,
唐渝
催化学报
采用溶胶-凝胶法在多孔钛片上制备了WO3-TiO2薄膜型复合光催化剂，并用甲基橙的光催化降解反应对所得薄膜型催化剂的活性进行了评价.实验结果表:x(W)=0.5%，涂覆层数为3层，在500℃焙烧1h的WO3-TiO2薄膜型光催化剂的活性最高，比纯TiO2薄膜高出96.7%.此时多孔钛片上负载的TiO2以锐钛矿和金红石两种晶形存在，表明适量W的掺入可使TiO2的相转变温度显著降低.
关键词:
光催化
,
二氧化钛
,
三氧化钨
,
复合光催化剂
,
薄膜
王慧龙
,
齐慧萍
,
魏晓娜
,
刘潇彧
,
姜文凤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62546-9
2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)作为杀虫剂、除草剂和烯烃基芳香族化合物阻聚剂而被广泛地应用于工农业生产中.在 DNBP生产和使用过程中,会产生大量难以降解的有机废水,从而对人类和生态环境造成极大危害.因此,开展含 DNBP废水的处理技术和方法研究具有重要的现实意义. TiO2半导体材料由于具有良好的光化学特性和电化学行为,近几十年来一直是光催化领域的研究热点.在能量等于或大于 TiO2的带隙能级的辐照光照射下, TiO2可以产生光生电子/空穴对(e-/h+).光生电子和空穴分别与 TiO2表面被吸附的 H2O和 O2分子反应,生成具有强氧化性的活性羟基自由基(?OH),对硝基酚类有机污染物具有较强的降解能力. TiO2光催化反应属于非均相反应,反应在催化剂的表面进行,催化剂对污染物的吸附是影响其催化降解性能的重要因素.但是,传统 TiO2光催化剂存在比表面积小,对有机污染物吸附能力差,光生电子与空穴易于复合等缺陷,限制了 TiO2光催化技术的进一步发展和在水处理领域中的大规模应用.我们基于气凝胶具有多孔性、大比表面积和高孔隙率的特点,以富含硅、铝的工业废弃物粉煤灰为反应原料,首先利用碱熔法和常压干燥技术制备出 SiO2-Al2O3气凝胶.在此基础上,以钛酸四丁酯(TBOT)为反应前体, SiO2-Al2O3气凝胶为载体,利用酸催化溶胶-凝胶法(sol-gel)制备出 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂.利用 X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附(BET)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等分析测试技术对所制备的 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂结构进行了表征.结果显示,在 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂中,粒径尺寸为10~30 nm的锐钛矿型 TiO2纳米颗粒均匀分散在 SiO2-Al2O3气凝胶载体上. TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂呈现典型介孔材料的 IV型等温线. SiO2-Al2O3气凝胶的加入极大提高了 TiO2光催化剂的比表面积和对有机污染物的吸附性能,但是对 TiO2光波吸收范围影响不大.在制备出 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂基础上,进一步对其在可见光条件下的光催化性能进行了研究.以500 W的 Xe灯光源模拟自然太阳光, DNBP为探针污染物分子,系统考察了可见光照射条件下溶液 pH值、光催化剂用量、光反应时间、DNBP溶液初始浓度不同因素对 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂催化活性的影响.结果表明, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP有机污染物的吸附率和光降解率明显高于纯 TiO2样品.在 DNBP溶液初始浓度为0.167 mmol/L, pH =4.86,催化剂用量6 g/L,光照时间5 h的条件下, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP的降解率几乎高达100%.根据 Langmuir-Hinshelwood方程,在低浓度下光催化降解反应符合一级反应动力学.所制备的 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂具有良好的稳定性和重复利用性能.重复利用5次后, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP的降解率仍高达90%以上.利用紫外-可见分光光度计、气相-质谱联用仪对 DNBP降解中间产物进行了分析,探讨了 DNBP的光催化降解机理.
关键词:
二氧化钛
,
SiO2-Al2O3气凝胶
,
复合光催化剂
,
工业粉煤灰
,
2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚
,
废水处理
