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膨胀剂用量、合成体系pH值和MCM-22(P)的硅/铝比对ITQ-2分子筛合成的影响

王保玉 , 吴建梅 , 袁忠勇 , 项寿鹤

催化学报

考察了膨胀剂的用量、合成体系的pH值和MCM-22(P)的硅/铝比对合成ITQ-2分子筛的影响. 结果表明,同时降低膨胀剂十六烷基三甲基溴化铵和四丙基氢氧化铵的用量,在pH=11.5时 4 h 即可完成对MCM-22(P)的插层膨胀;pH值降低时,可减小由于脱硅对ITQ-2分子筛硅/铝比下降的影响,并且使产物收率大幅度提高. 同时, pH值降低使后续的超声剥离更加容易,且可避免生成MCM-41介孔分子筛杂相. MCM-22(P)的硅/铝比越大,层表面的电荷密度越低,带负电荷的层板和阳离子插层剂之间的静电引力和分子间作用力也就越小,致使插层膨胀和随后的超声剥离越容易.

关键词: MCM-22分子筛 , 十六烷基三甲基溴化铵 , 四丙基氢氧化铵 , 插层膨胀 , 超声剥离 , ITQ-2分子筛

四丙基氢氧化铵改性纳米HZSM-5分子筛及其在甲醇制汽油中的催化性能

何英萍 , 刘民 , 代成义 , 徐舒涛 , 魏迎旭 , 刘中民 , 郭新闻

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60579-8

采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对纳米ZSM-5分子筛进行改性,运用X射线衍射、扫描电镜、27Al和29Si固体核磁、X射线光电子能谱、N2物理吸附脱附法和NH3程序升温脱附等手段对所制样品进行了表征,并评价了其催化甲醇制汽油反应性能.结果表明,改性后的HZSM-5相对结晶度增加,晶体形貌更加规整,表面硅铝比增加,比表面积和微孔表面积增大,强酸位酸量增多.同时,TPAOH改性不仅可以使分子筛脱硅脱铝,而且伴有二次晶化补硅补铝,改变了分子筛的硅铝分布.改性的HZSM-5在甲醇制汽油反应中的稳定性大幅度提高,其寿命由70 h增至170 h以上,随着TPAOH处理时间的增加,催化剂寿命增加,氢转移反应加快,导致油相产品中异构烷烃增多,烯烃减少.

关键词: 纳米HZSM-5 , 分子筛 , 四丙基氢氧化铵 , 甲醇制汽油

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