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原位合成法制备TiO2负载酞菁钴催化剂用于CO2光催化还原反应

范济民 , 赵志换 , 王志忠

影像科学与光化学

以钛酸正丁酯为原料采用原位化学合成的新方法,以二价钴离子为模板剂在TiO2凝胶基质合成的同时,通过邻苯二腈的四聚反应将酞菁钴(CoPc)在TiO2表面原位合成,得到均匀掺杂的CoPc/TiO2光催化剂.用紫外-可见漫反射光谱、傅立叶变换-红外光谱等证实了CoPc的成功负载,并将其用于可见光下、水溶液中CO2的还原反应,通过比较还原反应的效率,确定此光催化剂的最佳制备条件为:CoPc在TiO2表面的摩尔负载量为3%,焙烧温度为200℃,溶胶搅拌时间为20 h,钛酸丁酯与邻苯二腈及钴离子同时加入溶胶体系中.采用此法制备的催化剂中CoPc酞菁环上的电子密度增加,有利于作为敏化剂的激发态CoPc向半导体TiO2的导带注入电子,而且CoPc被均匀分散于TiO2凝胶基质中,其上的"笼效应"有效避免了CoPc的迁移,使其二聚及多聚倾向大大减弱.此光催化剂用于CO2光还原,在可见光照射下,水溶液中即可光还原CO2为甲醇、甲醛、甲酸等产物,在光照反应10 h后总产量最高可达2903.83 μmol/ g-catal.

关键词: 原位合成方法 , CO2光还原 , TiO2 , 酞菁钴 , 光催化

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