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NiMoS/γ-Al2O3上二苯并噻吩加氢脱硫和喹啉加氢脱氮反应的相互影响

相春娥 , 柴永明 , 柳云骐 , 刘晨光

催化学报

在固定床高压微反装置上,考察了预硫化型NiMoS/γ-Al2O3催化剂上二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)反应和喹啉加氢脱氮(HDN)反应之间的相互影响. 结果表明,喹啉对DBT的HDS反应具有强烈的抑制作用,其中对加氢路径比氢解路径的抑制作用更强,这是由喹啉及其HDN反应的中间产物与DBT在活性位上的竞争吸附造成的. 在300和340 ℃时,喹啉对DBT的 HDS反应中氢解路径的抑制程度与其HDN中间产物的相对含量紧密相关. 而DBT能够提高喹啉的脱氮能力,这源于其HDS产物H2S. H2S促进了催化剂表面硫阴离子空穴向B酸位的转化,从而提高了喹啉HDN中间产物分子的 C(sp3) - N 键的断裂能力. HDN活性相的保持不需要过多的硫原子.

关键词: , , , 氧化铝 , 二苯并噻吩 , 加氢脱硫 , 喹啉 , 加氢脱氮 , 相互影响

双组分过渡金属氮化物催化剂Ⅱ.催化性能

魏昭彬 , 赵秀阁 , 辛勤

催化学报

对共沉淀法和浸渍法制备的双组分金属氮化物催化剂MMoNx(M=Ti,Co,Ce,Zr,La),在中压微反装置上进行了吡碇加氢脱氮、噻吩加氢脱硫、环己烯加氢及苯加氢反应性能考察.结果表明,不同的金属元素和制备方法对催化剂催化性能的影响有很大不同.其中,CoMoNx催化剂在上述几种反应中均表现出优异的催化性能.另外,共沉淀法制备的双组分金属氮化物催化剂要比浸渍法制备的催化剂活性高.

关键词: 双金属氮化物 , 钼催化剂 , 加氢脱氮 , 加氢脱硫 , 环己烯 , , 加氢

TiO_2-Al_2O_3载体的制备及Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上的同时加氢脱硫和加氢脱氮反应

宋华 , 于洪坤 , 武显春 , 郭云涛

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90955

以溶胶-凝胶法制备的TiO_2-Al_2O_3复合氧化物为载体,采用浸渍法制备了Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂,并用X射线衍射、N_2吸附脱附、红外和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中TiO_2含量、焙烧温度及其制备方法对Ni2_P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上同时进行噻吩加氢脱硫和吡啶加氢脱氮反应的影响.结果表明,以Ni/P摩尔比为1/2的前驱体制备的催化剂表面仅出现Ni_2P物相;当载体中TiO_2的含量为80%,焙烧温度为550℃时,Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂上加氢脱硫和加氢脱氮的活性最高.在360℃,3.0MPa,氢/油体积比500,液时体积空速2.0h~(-1)的条件下,噻吩和吡啶转化率分别为61.3%和64.4%.

关键词: 磷化二镍 , 二氧化钛 , 氧化铝 , 噻吩 , 加氢脱硫 , 吡啶 , 加氢脱氮

还原温度对MoP催化剂加氢精制性能的影响

李凤艳 , 赵志芳 , 赵天波 , 李翠清 , 孙桂大

催化学报

通过程序升温还原磷钼酸盐前体的方法制备了无负载磷化钼(MoP)催化剂,并采用XRD,BET,XPS和高压连续微反技术,考察了催化剂的性质,研究了还原温度对催化剂HDN,HDS和HYD性能的影响.结果表明,在还原温度为600~800℃范围内,成功制备出磷化钼催化剂.高压连续微反结果表明,MoP的催化特性与其比表面积、还原度和表相组成有关,比表面积大、还原度适中和表相Moδ+/Pδ-比适中的磷化钼具有更高的催化活性;650~700℃为最合适的还原温度,高于或低于该温度时所制备的MoP催化剂活性均大幅度下降.在合适的条件下,MoP催化剂对噻吩HDS,吡啶HDN和环己烯HYD的转化率可分别达到94.3%,100.0%和90.3%.

关键词: 磷化钼 , 程序升温还原 , 加氢脱硫 , 加氢脱氮 , 加氢精制

高比表面积窄孔分布氧化铝的制备Ⅱ. 添加硅的影响

杜明仙 , 翟效珍 , 李源 , 李林东 , 朱华青 , 谭长瑜

催化学报

采用pH摆动法,以硫酸铝为铝源,以氢氧化钠为碱沉淀剂,考察了添加SiO2对沉淀氧化铝物性的影响. 通过孔结构分析、粒度测定和电镜观察等证实,加入少量SiO2可使沉淀粒子分散、变小,颗粒相对均匀,从而提高了氧化铝的比表面积和孔集中的程度. 当加入2.5%的SiO2时,pH仅摆动2次,即可使氧化铝粉体的孔体积高达1.2 ml/g,比表面积达380 m2/g. 这类氧化铝的孔结构适宜,粒子小,易直接成型为孔径集中和耐压强度好的载体,故用于重油高压加氢脱氮反应具有较好的性能. 沉淀时酸侧pH值降低,尽管沉淀氧化铝的孔径向较小的方面集中,但此时沉淀粒子呈紧密堆积,颗粒变大,比表面积下降,氧化铝沉淀粒子的结构发生改变. 不同结构的氧化铝表现出不同的催化活性.

关键词: 氧化铝 , 高比表面积 , 窄孔分布 , 表征 , 重油 , 加氢脱氮

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