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混合胺体系中MCM-49/ZSM-35复合分子筛的晶化过程

谢素娟 , 刘克峰 , 刘盛林 , 刘勇 , 张维萍 , 徐龙伢

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00510

采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱等技术,研究了MCM-49/ZSM-35复合分子筛在Na2O-SiO2-Al2O3-CHA(环己胺)-HMI(六亚甲基亚胺)-H2O合成体系中,先在低温80℃老化4h,再经160℃晶化不同时间的演变过程.结果表明,在该混合胺体系中,首先生成MCM-49分子筛,随着晶化时间的延长,形成ZSM-35含量逐渐增加的MCM-49/ZSM-35复合分子筛,最后生成纯ZSM-35分子筛;ZSM-35的生成是以MCM-49分子筛的消耗为代价的.

关键词: MCM-49 , ZSM-35 , 复合分子筛 , 合成 , 晶化过程 , 环己胺 , 六亚甲基亚胺

分子筛合成中六亚甲基亚胺与环己胺二元胺的模板作用

牛雄雷 , 谢素娟 , 李宏冰 , 姜天英 , 徐龙伢

催化学报

以固体硅胶为硅源考察了六亚甲基亚胺(HMI)和环己胺(CHA)二元胺模板剂对分子筛合成产物的影响. XRD测试结果表明,当晶化温度为160 ℃,晶化时间为84 h, SiO2/Al2O3摩尔比为30, Na2O∶H2O∶(HMI+CHA)∶SiO2摩尔比为0.11∶45∶0.35∶1时,即使HMI仅占二元胺模板剂的25%(摩尔分数),所得分子筛仍为MCM-22; 其它条件相同时,以单纯CHA为模板剂得到的是ZSM-35分子筛. 用 13C MAS NMR研究了HMI和CHA的状态,结果表明在单一HMI合成体系中,HMI既起MCM-22结构导向作用,又经质子化后起稳定骨架的作用; 而在HMI和CHA二元胺体系中,HMI主要起结构导向作用,CHA则填充在MCM-22层间十元环中稳定骨架.

关键词: 分子筛 , MCM-22 , ZSM-35 , 六亚甲基亚胺 , 环己胺 , 模板剂

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