邓海波
,
林鹿
,
孙勇
,
庞春生
,
庄军平
,
欧阳平凯
,
李静江
催化学报
利用溶胶-凝胶法制备了钙钛矿型复合氧化物LaFeO3, 利用X射线衍射、扫描电子显微镜、 X射线光电子能谱和N2吸附等表征手段考察了所制备样品的结构、形貌、表面物种和比表面积,并将其作为催化剂用于木质素湿法氧化合成芳香醛的反应中. 结果表明,该催化剂具有较高的活性和稳定性. 在适当的反应条件下, LaFeO3催化剂能显著提高木质素的转化率以及各芳香醛的产率,紫丁香醛的产率提高幅度大于香草醛和对羟基苯甲醛,紫丁香醛的最大产率是无催化剂反应时的1.85倍. 催化剂连续使用5次后仍能保持较高的活性,且体相结构没有发生明显的变化.
关键词:
钙钛矿氧化物
,
木质素
,
催化湿法氧化
,
芳香醛
,
重复使用性
宋爱英
,
吕功煊
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60091-7|
采用浸渍法制备了M/Al2O3-CeO2(M = Pt-Ru, Ru, Pt)催化剂,并将其用于甲胺的催化湿式氧化反应(CWAO)。结果表明, Pt-Ru/Al2O3-CeO2具有最佳活性和选择性。运用程序升温还原、X射线光电子能谱、X射线衍射、透射电子显微镜、N2吸附和CO化学吸附等技术对催化剂的物化性质进行了表征。 Pt组分的引入可有效提高双金属催化剂活性组分的分散度,从而明显提高了其催化性能。升降温过程中总有机碳(TOC)转化率与N2选择性迟滞效应表明,甲胺CWAO遵循化学吸附-脱附机理。
关键词:
分散度
,
迟滞效应
,
铂
,
钌
,
催化湿法氧化
,
甲胺
赵松林
,
梁华定
,
琚晓敏
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90173
通过化学沉积法和热处理得到多壁碳纳米管(CNT)负载Fe_2O_3催化剂 Fe_2O_3/CNT,Fe_2O_3的负载质量分数约为15.1%,XRD表征显示,负载的Fe_2O_3存在α-和γ-这2种晶型.考察了Fe_2O_3/CNT催化湿法H_2O_2氧化去除废水中苯酚催化性能,通过苯酚的去除率及反应过程中催化剂活性组分的溶出总量,研究了催化剂制备过程中添加聚乙烯醇对催化剂性能的影响.在苯酚和H_2O_2初始质量浓度分别为350和1 500 mg/L、催化剂投加量为1.0 g/L、温度80 ℃条件下,经过240 min的反应,苯酚去除率达100%,COD去除率为86.1%.
关键词:
多壁碳纳米管
,
氧化铁
,
催化湿法氧化
,
过氧化氢
,
苯酚
宋明光
,
王筠松
,
郭耘
,
王丽
,
詹望成
,
郭杨龙
,
卢冠忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62848-1
苯胺类废水污染物具有结构复杂、浓度高、不易生物降解、生物毒性大等特点,传统的苯胺降解措施存在着许多弊端,很难达到排放标准.催化湿法氧化技术(CWAO)主要针对降解高浓度难降解的有机废水,表现出降解效率高、反应时间短、对生物毒性物质的废水降解效果良好等优点,越来越受到人们的重视.但催化剂在使用过程中,需要在高温高压下进行,且有机物降解产生了有机酸,使得催化剂的活性组分流失和载体的物理化学性质发生变化,导致其催化活性下降.因此,需要开发出一种降解活性高,性能稳定的催化剂成为此技术在工业中广泛应用的关键.本文采用溶胶凝胶法对二氧化钛进行改性,制备了Ti0.9Zr0.1O2和Ti0.9Ce0.1O2载体,采用过量浸渍法将三氯化钌负载到载体表面制备了2%Ru/Ti0.9Zr0.1O2和2%Ru/Ti0.9Ce0.1O2催化剂.在高温高压反应条件下,以苯胺为催化湿法氧化污染物,对不同催化剂湿法降解苯胺进行比较研究,系统地探究了催化降解的反应温度和反应压力对苯胺降解的影响.此外,利用HPLC-MS鉴定出催化降解产生的中间产物,确定了催化降解的反应路径图.在改性的催化剂中,2%Ru/Ti0.9Zr0.1O2催化剂表现出最高的催化降解活性和稳定性.在初始苯胺浓度4 g/L,催化剂浓度4 g/L,反应温度180℃,O2压力1.5 MPa下,反应时间5 h后,苯胺完全转化,COD转化率达88.3%.并且催化剂进行三次循环试验后,苯胺转化率仍接近100%.X射线衍射和N2物理吸附结果表明,Ce,Zr掺杂到TiO2晶格中形成了共溶体,其晶格尺寸更小,比表面积和孔体积更大.负载贵金属后,并未出现其他晶相,说明贵金属均匀分散在载体表面.透射电镜结果表明,贵金属负载在改性TiO2上表现出较好的分散性和较小的颗粒尺寸,为催化降解苯胺提供更多的催化活性位点,而Ru/TiO2催化剂表面,贵金属发生团聚现象且颗粒尺寸大.X射线光电子能谱结果表明,Ce,Zr的掺杂使得TiO2表面活性氧和四价Ru的含量增加,更多的表面活性氧成为催化降解苯胺的直接原因.H2程序升温还原结果表明,在300?400oC处还原峰对应于催化剂载体晶格氧的还原,改性后,其还原峰增至2倍,即使在贫氧环境下,改性催化剂可以及时从载体中释放晶格氧,为催化降解苯胺提供更多的活性氧.
关键词:
催化湿法氧化
,
物理化学
,
苯胺转化率
,
碳沉积
