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金的化学状态对Au/CoCeOx催化剂CO氧化性能的影响

塔娜 , 张密林 , 李娟 , 李华举 , 申文杰

催化学报

以CoCeOx复合氧化物为载体,采用沉积沉淀法制备了负载型的金催化剂,并通过不同温度的预处理控制Au的化学状态. 使用粉末X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,考察了在室温条件下该系列催化剂的一氧化碳氧化性能. 结果表明, Au/CoCeOx催化剂的CO氧化性能与催化剂表面Au+的含量成正比, Au+可能是反应的主要活性物种. 添加水汽对反应有一定的促进作用,但由于Au+不能稳定存在,特别是当催化剂表面Au+的含量过高时,在水汽的作用下Au+迅速发生歧化反应,使得催化剂的性能下降.

关键词: 氧化钴 , 氧化铈 , 复合氧化物 , , 化学状态 , 一氧化碳 , 低温氧化

Au/SBA-15的制备及其催化CO氧化反应性能

苏继新 , 张慎平 , 马丽媛 , 屈文 , 张明博

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00111

以SBA-15为载体,采用沉积沉淀法制备了纳米Au催化剂,研究了不同预处理条件对Au在载体表面状态的影响,考察了催化剂样品催化CO氧化性能.以高分辨率透射电子显微镜、N2吸附、X射线衍射、紫外-可见漫反射吸收谱、X射线光电子能谱和电感耦合等离子体发射光谱等手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征.结果表明,经还原焙烧处理后的Au/SBA-15催化剂热稳定性较好,Au在SBA-15孔道表面呈高分散状态,样品在CO氧化反应中表现出优异的低温催化活性和高温稳定性,同时具有优异的抗烧结性能和良好的循环稳定性.

关键词: , SBA-15分子筛 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 低温氧化 , 循环稳定性 , 热稳定性

二甲醚低温氧化及甲醛生成特性实验研究

曾小军 , 赵黛青 , 汪小憨 , 蒋利桥 , 张立志

工程热物理学报

在常压环境下对二甲醚的低温氧化特性做了实验研究,并在不同当量比下研究了预混气中甲醛的生成特性.实验结果表明,二甲醚在200℃左右开始缓慢发生氧化反应,在250~379℃时氧化反应最为剧烈,750℃时被完全氧化为CO2和水;在二甲醚低温氧化产物中,甲醛是其重要的组分,二甲醚在200~400℃温度环境下最容易氧化而产生甲醛,且很难被分解.实际应用二甲醚作为替代燃料,应考虑尽量避开甲醛大量氧化产生的温度区间.

关键词: 替代燃料 , 二甲醚 , 低温氧化 , 甲醛

微波辅助法制备铈锆固溶体在CO低温氧化反应中的应用

杨志强 , 毛东森 , 朱慧琳 , 卢冠忠

催化学报

采用共沉淀法并分别结合室温老化、常规加热回流和微波辅助加热回流三种不同的处理方法制备了铈锆固溶体Co_0.6Zr_0.4O_2,并以其为载体制备了CuO/Ce_0.6Zr_0.4O_2催化剂.采用N_2吸附、X射线衍射和H2程序升温还原等技术对Ce_0.6Zr_0.4O_2载体和CuO/Ce_0.6zr_0.4O_2催化剂的织构特性和可还原性进行了表征,另外还考察了CuO/Ce_0.6zr_0.4O_2催化剂对CO低温氧化反应的催化活性.结果表明,采用微波辅助加热回流处理方法制备的CuO/Ce_0.6zr_0.4O_2载体具有最大的比表面积(170.8 m~2/g)和孔容(0.408 cm~3/g),以其为载体所制备的CuO/Ce_0.6zr_0.4O_2催化剂,其CuO具有良好的分散性和低温可还原性,在CO低温氧化反应中表现出最好的催化活性.

关键词: 铈锆固溶体 , 微波 , 加热回流 , 一氧化碳 , 低温氧化 , 氧化铜催化剂

载体对负载型金催化剂上甲醛催化氧化的影响

李洪芳 , 刘雪松 , 郭存霞 , 刘统 , 罗孟飞 , 鲁继青

催化学报

采用沉积.沉淀法和氨水络合法制备了Al_2O_3,TiO_2,CeO_2和SiO_2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、x射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO_2的催化性能最佳,在40℃时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO_2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe_(1-x)O_(2-δ)固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性.

关键词: , 负载型催化剂 , 甲醛 , 低温氧化 , 金.铈固溶体

煤低温氧化的微区组分分析与反应性研究

傅培舫 , 姚海 , 周怀春

工程热物理学报

煤的低温氧化对着火性能、反应性、煤焦质量以及煤的自燃有重要影响.本文通过TGA-DSC、FSEM和EBSP研究了烟煤和无烟煤的低温氧化特性,研究表明:活性较高的煤表面固相氧的浓度增量比热重低温段的表观增重量大得多;根据最大吸氧量确定的着火温度随煤变质程度的加深和升温速率的增加而增加;升温速率小于1/12 K/s时,最大氧化速率和最大吸氧量能代表煤的氧化活性;含灰量低的中等变质程度的煤氧化活性最高;化学吸氧经历了从临界活化能、到活化能减小再增加到极大最后吸附终止的过程.

关键词: 低温氧化 , 着火 , 自燃 , TGA , FSEM-EBSP

溶剂化金属原子浸渍法制备高分散Au/TiO2低温CO氧化催化剂

吴世华 , 黄唯平 , 张守民 , 魏伟 , 张淑红 , 郑修成

催化学报

用溶剂化金属原子浸渍法制备了不同金含量的高分散Au/TiO2催化剂.XRD和TEM测定结果表明,随着金含量的增加,金颗粒度增大,但直径都在1.8~3.5nm范围内.XPS研究表明金处于金属态.Au/TiO2在低温下就显示出较高的CO氧化活性,323 K时CO的转化率可达到100%.金颗粒度为1.8 nm的Au/TiO2催化剂活性最高.

关键词: 一氧化碳 , 低温氧化 , , 二氧化钛 , 负载型催化剂 , 溶剂化金属原子浸渍法

铝箔多孔阳极氧化铝膜的低温制备及其电化学性能

马迪 , 李淑英 , 胡秀英 , 陈旭红 , 杨梦

材料保护

以多孔阳极氧化铝(AAO)膜制备纳米材料时降低AAO膜孔径至关重要,降低电压无法达到要求,而降低氧化温度可实现这一目标。在0.4mol/L H3PO4溶液中加入70%~80%(体积分数)1,3-丙三醇(PDO),于-10~10℃下恒压110V阳极氧化1h制备了多孔阳极氧化铝(AAO)膜,并在0.50mol/LH,B03和0.05mol/L Na2B4O7溶液中于20℃下以0.5mA/cm。进行填孔后处理。利用SEM,EDS,XRD分析了AAO膜的表面彤貌与组成。并对AAO膜填孔前后的极化曲线和交流阻抗谱进行了测试。结果表明,膜孔径随氧化温度降低而降低,80%PDO,10℃所得AAO膜的成分包括65.94%(质量分数,下同)Al,12.79%C,20.29%O和0.98%P;随氧化温度升高和PDO含量下降,AAO膜的稳定电流密度增大;随氧化温度升高,膜阻挡层厚度增大;填孔试验前AAO膜只存在一个阻挡层的相位角峰,填孔后出现两个峰,中高频段体现封闭的阻挡层特性,低频段体现的是多孔层封闭部分的特性。

关键词: 多孔阳极氧化铝膜 , 低温氧化 , 填孔 , 1,3-丙三醇 , 电化学性能

WSi2/MoSi2复合材料的低温氧化特征

张厚安 , 龙春光 , 刘心宇

稀有金属 doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2002.03.011

通过热重分析法研究了 WSi2/MoSi2 复合材料在 400~700℃的氧化性能,采用X-射线和 SEM 分析了表面氧化相的组成和表面形貌.结果表明:WSi2/MoSi2 复合材料具有较低的低温抗氧化性,500~700℃氧化会发生"PEST"现象; 600 和 700℃氧化时的质量增重与时间近似于线性关系;大量 MoO3 和 WO3 等挥发性氧化相的形成,破坏了连续致密保护性 SiO2 膜的形成,促进了裂纹的产生与扩展,导致颗粒分离,成为"PEST"现象发生的主要原因.

关键词: WSi2/MoSi2 , 复合材料 , 低温氧化 , PEST

低温氧化法制备Bi2O3粉体新工艺研究

陈萃 , 夏纪勇 , 唐朝波 , 唐谟堂 , 龙桂花

材料导报

提出了低温氧化法制备Bi2O3粉体的新工艺.在正交实验的基础上,考察了氧化气氛、气体流量、氧化温度等因素对铋粉氧化过程的影响.确定的最优工艺条件为:空气流量16L/h、氧化温度55℃、氧化时间40min、预热温度250℃、预热时间1h、原料粒度200目.综合实验获得铋的氧化率达99.38%.

关键词: Bi2O3 , 低温氧化 , 正交实验 , 氧化率

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