尹红梅
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丁云杰
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罗洪原
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熊建民
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何代平
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王涛
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林励吾
催化学报
采用CO加氢反应、程序升温还原(TPR)、CO吸附和CO脱附等技术,研究了Fe助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上CO加氢合成二碳含氧化物反应的影响. 结果表明,Mn,Li和Fe的加入明显提高了Rh催化剂的活性及选择性,特别是在1%Rh-1%Mn-0.075%Li/SiO2催化剂中加入0.05%Fe后,C2+含氧化物的时空收率由331.6 g/(kg*h)提高到457.5 g/(kg*h). 但当Fe的加入量继续增加时,催化剂的活性及选择性下降,甲醇的选择性上升. TPR实验表明,当加入少量Fe(0.05%～0.5%)时,TPR的峰面积随Fe加入量的增大而增大,Fe的加入使Rh的还原温度向高温移动,Mn的还原温度向低温移动,Fe的还原峰与Rh和Mn的还原峰相重叠,由此推断这些Fe与Rh是处于紧密接触状态的. 当Fe含量增加到1%时,样品在522 K出现一个新的谱峰,该峰可归属为与Rh非紧密接触的Fe的还原峰. CO的吸附实验表明,当Fe的加入量超过一定值后,CO吸附量下降. CO的脱附实验表明,在Rh基催化剂中加入少量Fe后,强吸附的CO增多,但当Fe的加入量超过一定值时,强吸附的CO量下降.
关键词:
铑
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锰
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锂
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铁
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负载型催化剂
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一氧化碳
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加氢
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合成气
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二碳含氧化物
