王东升
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谭猗生
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韩怡卓
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椿范立
催化学报
研究了260 ℃, 5.0 Mpa和原料气空速 4 000 h-1 条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响. 结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活. 原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的量增加,不能被及时导出反应体系的H2O使Cu基催化剂的晶体结构和表面特性发生了变化. 采用程序升温还原、 N2吸附、元素分析、透射电镜和X射线光电子能谱分别对较低浓度和较高浓度CO2反应条件下的催化剂进行了表征. 结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致催化剂颗粒变大,孔径减小,比表面积降低,催化剂中元素Zn和Al有明显的流失, Cu与ZnO之间的协同作用有所减弱,这些都是导致催化剂失活的重要原因. 原料气中较高浓度的CO2在一定程度上抑制了催化剂上积炭的生成.
关键词:
二氧化碳
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浆态床反应器
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二甲醚合成
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甲醇合成
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铜基催化剂
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稳定性
