郭荷芹
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李德宝
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陈从标
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范志宏
,
孙予罕
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11015
采用溶胶-凝胶法制备了V2O5/CeO2催化剂,并用于甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷(DMM)反应中.考察了V2O5含量对钒氧化物的存在状态、催化剂表面酸性、氧化-还原性及其催化甲醇氧化反应性能的影响.结果表明,V2O5含量为15％时钒氧化物呈单层分散,小于15％时以孤立或聚合态存在,大于20％时出现V2O5晶体,达到30％时出现CeVO4.当V2O5含量为15％时,较高的钒氧化物分散度使催化剂具有较强的氧化还原能力和较多的酸性中心,从而使催化剂具有较高的活性和DMM选择性.
关键词:
氧化钒
,
氧化铈
,
甲醇氧化
,
酸性
,
氧化-还原性
,
二甲氧基甲烷
钱建华
,
董清华
,
李君华
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刘琳
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邢锦娟
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.11.160022
通过溶剂热法制备Ce掺杂的TiO2，利用等体积浸渍法制得一系列V2 O5／Ce-TiO2催化剂，并用于甲醇选择性氧化制二甲氧基甲烷（ DMM）。采用XRD、UV-Vis、 H2-TPR、NH3-TPD等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明，Ce掺杂改性后的TiO2负载V2 O5更有利于催化剂表面钒氧物种的分散，且钒氧物种主要以孤立的和聚合态的形式存在，没有形成V2 O5晶相结构。Ce掺杂改性后，改变了TiO2载体与钒氧物种间的作用力， Ce掺杂量越大，钒氧物种的还原温度逐渐向高温移动，使得催化剂的氧化还原能力减弱。Ce改性的TiO2负载V2 O5，Ce的改性量对催化剂的酸性质几乎没有影响，但是催化剂的酸性却随着V2 O5负载量的增大而逐渐减弱。当Ce和Ti的摩尔比为0.01，V2 O5的负载量为10％所得催化剂10V／1Ce-TiO2具有较为适宜的氧化还原性和酸性，在反应温度160℃时，甲醇的转化率为39.6％，DMM的选择性高达99.9％。
关键词:
铈改性二氧化钛
,
五氧化二钒
,
甲醇氧化
,
二甲氧基甲烷
