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CeO2/Ni/Mo/SBA-15甲烷二氧化碳重整催化剂的表征和催化性能

黄健 , 马人熊 , 高志华 , 沈朝峰 , 黄伟

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60347-1

考察了CeO2修饰及未修饰的Ni/Mo/SBA- 15催化剂在CH4-CO2重整上的催化性能并采用N2吸脱附、CO2程序升温脱附、H2程序升温还原、傅里叶红外光谱、X射线衍射、扫描电子显微镜和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,在常压,800C条件下,经过100 h在线评价后,Ni/Mo/SBA- 15和CeOz/Ni/Mo/SBA- 15催化剂仍具有高的反应活性和规整的六方介孔结构,其中CeO2修饰的CeO2/Ni/Mo/SBA-15催化剂表面没有积炭形成,表明CeO2的加入促进了Ni物种在SBA-15介孔分子筛表面的分散,从而阻止了Ce/Ni/Mo/SBA- 15催化剂上Ni的烧结和积炭.

关键词: 二氧化碳重整 , 甲烷 , , , 介孔分子筛SBA-15 , 铈修饰

金属-载体相互作用对CH4/CO2重整反应中Rh基催化剂抗积炭性能的影响

王锐 , 刘雪斌 , 陈燕馨 , 李文钊 , 徐恒泳

催化学报

考察了Rh/Al2O3, Rh/SiO2和Rh/CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4/CO2重整反应抗积炭性能的影响,并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化(TPO)测试结果相关联. 实验发现, Rh与Al2O3和SiO2载体间的相互作用越强,催化剂还原后Rh的分散度越高,晶粒越小,高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多,其作为活泼的反应中间体越易与CO2反应生成CO和H2. 而游离态的Rh还原后晶粒较大,生成的碳物种与CO2反应能力较低,从而导致催化剂失活. TPO和CO2脉冲实验结果表明,反应过程中Rh/CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh/Al2O3和Rh/SiO2上的CHx物种更活泼. 同时由于Rh-CeO2间独特的相互作用,部分CeO2还原后生成CeO2-x 和氧空位,促进CO2分子的活化解离,导致生成的表面氧容易与CHx反应,从而抑制催化剂积炭.

关键词: 甲烷 , 二氧化碳重整 , , 金属-载体相互作用 , 氧空位 , 程序升温氧化

Ni取代六铝酸镧催化剂LaNiAl11O19表面积炭研究

徐占林 , 林险峰 , 李青仁 , 刘延 , 周广栋 , 毕颖丽 , 甄开吉

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.11.014

通过TEM、XPS、TGA、TPR-CO2技术,对在Ni取代六铝酸镧催化剂LaNiAl11O19表面上的甲烷裂解积炭、甲烷二氧化碳重整积炭及二氧化碳的消炭行为进行了研究,以探索该催化剂表面积炭形貌、来源、积炭物种以及积炭活性.结果表明,甲烷具有相当高的裂解积炭活性,裂解后生成炭化物(carbide炭)和石墨炭两种不同活性的炭种;二氧化碳的解离活性则相对较低,但其消除催化剂表面积炭活性却相当高.

关键词: 甲烷 , 二氧化碳重整 , 积炭 , 六铝酸镧LaNiAl11O19

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