马丙丽
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淳远
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须沁华
,
董家騄
催化学报
通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征. TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同: 对于HZSM-5沸石, TMS仅在外表面修饰;对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道;而对于HY沸石, TMS则导致沸石结构部分坍塌. 两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能. 两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响. 相对于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强;在较高的相界面反应温度下, TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性.
关键词:
Hβ沸石
,
HY沸石
,
HZSM-5沸石
,
两亲性沸石
,
三甲基氯硅烷
,
相界面催化
,
乙酸异戊酯
,
水解
,
异戊醇
陈静
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韩梅
,
李桂云
,
王锦堂
催化学报
通过后合成处理将苄基、三甲基硅烷基和磺酸基接枝到MCM-41分子筛上,制备了一种新型的有机-无机杂化S-B-MCM-41催化剂. 采用X射线衍射、低温N2吸附-脱附和酸碱滴定对样品的结构和质子酸量进行了表征和测定. 结果表明, S-B-MCM-41催化剂较好地保持了MCM-41分子筛的介孔结构, BET比表面积高达798 m2/g, 质子酸量为4.0 mmol/g. 将S-B-MCM-41催化剂用于乙酸与异戊醇合成乙酸异戊酯的反应,考察了各种反应条件对酯化率的影响. 在乙酸用量为0.1 mol, 异戊醇用量为0.15 mol, 催化剂用量为 0.2 g, 带水剂甲苯为15 ml, 反应温度为110～125 ℃, 反应时间为 2 h 的优化条件下S-B-MCM-41上的酯化率可达99%以上; 而MCM-41分子筛上的酯化率仅为54%. 经3次重复使用后, S-B-MCM-41催化剂上的酯化率依然保持在90%以上. 初步探讨了S-B-MCM-41催化剂催化合成乙酸异戊酯的反应机理.
关键词:
MCM-41分子筛
,
表面修饰
,
苯甲醇
,
三甲基氯硅烷
,
氯磺酸
,
乙酸
,
异戊醇
,
乙酸异戊酯
