李强
,
张瑞敏
,
周丽梅
,
付海燕
,
陈华
,
李贤均
催化学报
首次在亲水性离子液体[Rmim][p-CH3C6H4SO3](1-烷基-3-甲基咪唑对甲苯磺酸盐,R=甲基、乙基、正丁基、正己基和正辛基)中,以水溶性的[RuCl2(TPPTS)2]2(TPPTS:间磺酸钠基三苯基膦)为催化剂,分别考察了温度、压力、不同的离子液体、水和碘的加入等因素对喹啉加氢反应的影响.在100℃和氧气压力为3.0 MPa时,喹啉加氢生成1,2,3,4-四氧喹啉的选择性超过99%,转化率达到95.3%.利用环己烷萃取反应产物,即可实现催化剂与产物的分离,催化剂循环使用6次后反应的转化率仍可达86.0%.
关键词:
钌膦配合物
,
喹啉
,
加氢
,
离子液体
,
两相催化
,
1,2,3,4-四氢喹啉
陈华
,
何玉萼
,
戴智耀
,
王良兵
,
李贤均
催化学报
从界面化学的角度研究了水/有机物两相体系中RhCl(CO)(TPPTS)2-CTAB催化1-十二碳烯氢甲酰化反应初期的界面特征.结果表明,催化剂及过量配体的加入,使CTAB的CMC降低.样品的光散射及显微照片表明,在CTAB浓度为2.7~6 mmol/dm3范围内,体系中存在着CTAB单体-胶束-O/W型乳状液间的平衡,在较高CTAB浓度下可能形成O/W型微乳;胶束及O/W型乳状液滴界面呈负电性,证实高价有机反离子的界面吸附;过量配体维持铑-膦络合平衡并使铑(Ⅰ)稳定存在于水相;胶束界面是发生催化反应的主要区域,乳状液滴的油/水界面则是反应物种在水-油相间进行传质的主要通道.
关键词:
两相催化
,
十二碳烯
,
氢甲酰化
,
铑-膦配合物
,
胶束
,
O/W型乳状液