黄镜怡
,
周钰明
,
唐梦涵
,
张一卫
,
周诗健
,
盛晓莉
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.02.140168
在PtSnNaLa/ZSM-5催化剂中引入氟元素,制得用于丙烷脱氢反应的氟改性催化剂,利用X射线衍射(XRD)、NH3吸脱附(NH3-TPD)、红外(Fr-m)、固体核磁(27Al MAS NMR)和程序升温还原(H2-TPR)等技术手段研究不同氟含量对催化剂的结构、表面酸性和丙烷脱氢反应性能的影响.结果表明,氟能降低催化剂表面的弱酸强度,增强Pt与载体间的相互作用力,降低反应副产物的选择性,从而提高了产物丙烯的选择性,当氟的添加量为0.2％时,丙烯选择性可达到99.2％.同时氟的加入易于载体骨架的脱铝,使得Sn组分的还原变得相对容易,但对催化剂结构没有明显的影响.
关键词:
氟
,
丙烷脱氢
,
丙烯
,
催化剂
李冰
,
徐振新
,
储伟
,
罗仕忠
,
敬方梨
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62805-5
丙烷脱氢制丙烯能够将低级烷烃转变成烯烃,是有效扩大丙烯来源的生产工艺.铂锡催化剂用于丙烷催化脱氢的主要缺点是稳定性差、选择性低,通过稳定锡的氧化态可以大大改善催化剂的脱氢性能及稳定性.本文采用一锅水热合成法制备了一系列高比表面积具有高度有序介孔结构的Sn掺杂的Sn-SBA-15材料,并作为载体负载铂催化剂用于丙烷脱氢反应.同时利用传统浸渍法(IM)合成了Sn/SBA-15-IM材料作为对比.结合X射线衍射(XRD)、BET比表面积和孔体积测试、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱、H2程序升温脱附(H2-TPD)、热重分析(TGA)、扫描电镜和透射电镜等多种物理化学表征手段研究了Sn-SBA-15材料和催化剂的结构性质及其丙烷脱氢反应性能.XRD和BET比表面积和孔体积测试结果表明,水热合成法原位引入助剂Sn不影响载体SBA-15的有序孔道结构,同时能够保持较大的比表面积.传统浸渍法引入Sn会堵塞载体孔道,载体比表面积及孔道有序度下降.Sn掺杂进入SBA-15骨架能够增强Sn物种与载体的相互作用,有利于Sn物种在反应过程中保持氧化态,提高催化剂丙烷脱氢反应的活性及选择性.当Sn掺杂量增至2.0 wt％时,Pt,Sn组分与载体之间的相互作用减弱,催化剂中Sn0物种所占比例增多,导致催化剂丙烷脱氢性能下降.在丙烷脱氢反应过程中,一锅法引入Sn的催化剂上反应活性和稳定性明显优于浸渍法引入Sn的催化剂.其中,Pt/0.5 Sn-SBA-15催化剂表现出最优的丙烷脱氢性能,丙烷转化率为43.8％,丙烯选择性为98.5％.
关键词:
丙烷脱氢
,
一锅水热合成
,
Sn掺杂SBA-15
,
铂基催化剂
,
构效关系
李军
,
王宁宁
,
马占华
,
胡仰栋
,
孙兰义
稀有金属材料与工程
采用了连续还原超声波震荡负载的方法制备了新型包裹负载型Pt@SnO2/Al2O3催化剂,特殊的包裹结构使其具有较好的抗聚集和耐烧结性能并利用了透射电镜对其结构进行了表征.相比传统浸渍负载型的催化剂来讲,当铂锡的摩尔比为1∶1.5时制备的Pt@SnO2/A12O3催化剂展现出优异的丙烷催化脱氢性能和高温稳定性,这也进一步证实了SnO2壳和Pt核之间强烈的相互作用.
关键词:
包裹
,
Pt@SnO2/Al2O3
,
丙烷脱氢
