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硫酸钠对Mn/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能的影响

侯思聪 , 熊伟 , 刘凌涛 , 曹元 , 刘海超 , 寇元

催化学报

采用等体积浸渍法制备了Na2SO4改性的Mn/SiO2催化剂,考察了Mn-Na2SO4/SiO2催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用X射线衍射、 X射线光电子能谱、 Raman光谱和程序升温还原等手段表征了催化剂中的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能. 结果表明,在Mn/SiO2催化剂中添加Na2SO4可使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,使催化剂表面的Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3, 从而大大提高了甲烷转化率和目标产物C2的选择性. 因此,推测Mn2O3物种在反应条件下构成了甲烷氧化偶联反应的活性中心.

关键词: 甲烷氧化偶联 , 催化活性中心 , 三氧化二锰 , 二氧化硅 , 负载型催化剂 , 硫酸钠

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