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常压高频放电等离子体炬改进制备CO2/CH4重整用Ni/MgO催化剂

覃攀 , 徐慧远 , 龙华丽 , 冉祎 , 尚书勇 , 储伟 , 印永祥 , 戴晓雁

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10309

比较了常规法、等离子体炬法和等离子体炬辅助焙烧法制得的Ni/MgO催化剂上CO2/CH4重整反应性能差异,并利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和CO2程序升温表面反应等技术对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,采用等离子体炬辅助焙烧法制备的催化剂上Ni晶粒粒径小,分散度较高,低温活性和抗积炭性能较高;在常压,750℃,36 L/(h·g),n(CH4)/n(CO2)=1的反应条件下,CO2和CH4转化率分别为90.7%和89.4%,反应36 h催化剂无明显失活.

关键词: , 氧化镁 , 二氧化碳 , 甲烷 , 重整 , 常压高频放电等离子体炬

光辐照驱动CH4-CO2重整中Ni/MgO-Al2O3催化活性吸收体的活性

龙华丽 , 胡诗婧 , 徐艳 , 覃攀 , 尚书勇 , 印永祥 , 戴晓雁

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10406

将等离子体还原法和常规焙烧还原法制备的Ni基催化剂用于制备太阳能催化活性吸收体,在氙灯模拟的太阳光聚光反应系统中,考察了其催化CH4-CO2重整反应活性.结果表明,等离子体还原法制备的Ni/MgO-A12O3催化活性吸收体的低温活性最高,在光辐照平均能流密度为61 kW/m2,空速36 dm3/(g·h),CH4和CO2的转化率分别为72.7%和54.5%,光能转化为化学能的效率达到42.8%.X射线衍射和透射电镜结果表明,等离子体还原的催化剂中活性组分Ni的分散性最好,平均粒径为5nm,明显小于常规催化剂.另外,助剂MgO的加入增强了载体碱性,同时降低了CH4深度裂解产生积炭的可能性.

关键词: 等离子体 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 光辐照 , 镍基催化剂 , 氧化镁 , 氧化铝

用常压高频冷等离子体射流还原Ni/γ-Al2O3催化剂的新方法

刘改焕 , 储伟 , 龙华丽 , 戴晓雁 , 印永祥

催化学报

采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原. 考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比. 结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min, 操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂. 在850 ℃, 原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性. 此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应 36 h 后,活性基本不下降. XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到NiAl2O4以及其它镍氧化物. 与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 高频冷等离子体炬 , 还原 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整反应

冷等离子体喷射流对甲烷二氧化碳重整用Ni/Al2O3催化剂的还原机制

胡诗婧 , 龙华丽 , 徐艳 , 尚书勇 , 印永祥

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00818

采用理论计算与实验相结合的方法研究了常压冷等离子体喷射流还原Ni/Al2O3催化剂的机理.首先,在假设还原过程是H原子起主导作用的基础上,依据对冷等离子体喷射流的放电特性分析,计算得到H2的理论解离度和催化剂理论还原时间.其次,采用X射线衍射表征及活性评价的手段,考察了等离子体制得催化剂还原过程及实际还原时间.结果表明,理论结果与实验结果基本一致.

关键词: 大气压 , 冷等离子体喷射流 , 氧化铝 , 镍基催化剂 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 还原机制

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