孙德魁
,
刘振宇
,
贵国庆
,
黄张根
,
刘清雅
,
肖勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90544
采用程序升温脱附、在线质谱和原位漫反射红外光谱等手段,比较了NO和NO_2在V_2O_5及V_2O_5/AC催化剂表而的选择催化还原(SCR)反应行为.结果表明,氨以质子态NH_4~+和共价态NH_3分子两种形态吸附于纯V_2O_5表面,V=O为氨的主要吸附活性位.无氧状态下,NO和NO_2皆可与吸附于V_2O_5表面的NH_3反应,并且NO_2与吸附态NH_2的反应活性高于NO.但在V_2O_5/AC催化剂表面,同样在无氧条件下,NO几乎不与吸附态NH_3反应,而NO_2却可以反应并生成N_2.在V_2O_5/AC表面,NO很容易被气相O_2氧化为NO_2,然后参与SCR反应.可见,NO_2是NO在V_2O_5/AC表面发生SCR反应的中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
氮氧化物
,
氨
,
选择性催化还原
马建蓉
,
刘振宇
,
黄张根
,
刘清雅
催化学报
将V2O5担载在活性焦(AC)上制得V2O5/AC催化剂,通过吸附脱附实验、程序升温脱附实验与原位质谱结合,对200 ℃下NH3在V2O5/AC催化剂表面的吸附和氧化行为进行了研究. 结果表明, AC具有吸附NH3和将NH3转化为NO的能力,这种能力可能源于两种活性位; 担载V2O5后,催化剂对NH3的吸附能力显著增强,并产生了新的NH3氧化产物N2, 但NH3氧化为NO的能力减弱; SO2在催化剂表面的吸附进一步增大了V2O5/AC对NH3的吸附量,这可能是因为硫铵盐的生成消除了催化剂将NH3氧化转化为NO和N2的能力. 当催化剂表面吸附的NH3接近饱和,即表面接近酸碱平衡后NH3才能被氧化为N2. NH3的几个氧化反应都主要依赖气相的O2, 催化剂自身的化合氧作用很小.
关键词:
五氧化二钒
,
活性焦
,
氨
,
吸附
,
氧化
,
二氧化硫
,
选择性还原
侯亚芹
,
黄张根
,
马建蓉
,
郭士杰
催化学报
将V_2O_5担载在活性炭纤维(ACF)上制得V_2O_5/ACF催化剂,并采用暂态响应实验和NH_3吸附氧化实验等考察了影响V_2O_5/ACF催化剂上选择性催化还原(SCR)反应的关键因素.结果表明,NH_3在催化剂表面的吸附是必要的,而且该吸附是一个快速过程;气相O_2的存在有利于形成催化剂中所需的活性氧化态物种.NH_3吸附.脱附与原位质谱相结合的实验表明,V_2O_5/ACF催化剂具有吸附NH_3和将NH_3氧化为N_2H_2的能力,N_2H_2为NH_3氧化的一种中间体.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭纤维
,
选择性催化还原
,
氨
,
吸附
,
活化
,
机理
肖勇
,
刘振宇
,
刘清雅
,
王建成
,
邢新艳
,
黄张根
催化学报
通过O2和SO2瞬态响应实验,研究了有水条件下SO2抑制V2O5/AC(活性焦)催化剂脱硝的原因. 结果表明, SO2与V2O5反应生成VOSO4, 导致V2O5/AC催化剂的脱硝活性下降. VOSO4的量动态变化,既与气氛中SO2的浓度有关,也与催化剂已实现的脱硫量(或硫含量)有关. 催化剂的微孔(d<1 nm)有利于SO3的迁移和储存,从而有利于脱硝.
关键词:
氧
,
二氧化硫
,
氧化钒
,
活性焦
,
负载型催化剂
,
氮氧化物
马建蓉
,
黄张根
,
刘振宇
,
郭士杰
催化学报
考察了水洗再生、Ar热再生和5%NH3-95%Ar还原再生对V2O5/AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,水洗再生虽然可洗去反应过程中沉积在催化剂表面的含硫物质,但也能将部分活性组分V2O5转化生成的VOSO4洗去,使催化剂的脱硫脱硝活性降低. Ar热再生后催化剂的脱硝活性与新鲜样品相同,但脱硫活性很低. 经5%NH3-95%Ar还原再生后,催化剂的脱硫活性可恢复到新制备时的水平,同时脱硝活性大大提高,这是由于催化剂表面除了原有的脱硝活性位V2O5外,又形成了新的活性位NH+4/NH-2. 还原再生过程产生的SO2与NH3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐,可实现硫的资源化,简化了后续处理工艺.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
脱除
,
水洗
,
催化剂再生
,
氨
仲凯凯
,
黄张根
,
韩小金
,
张昌鸣
新型炭材料
将活性炭(AC)浸渍于5％～15％的柠檬酸钠溶液中,制得柠檬酸钠-活性炭(Nx-AC,x％为柠檬酸钠溶液质量浓度).利用N2吸附法、傅里叶转换红外光谱法和Boehm滴定法表征了Nx-AC的孔结构和表面化学性质,并采用静态吸附法,考察了Nx-AC及吸附饱和再生后的Nx-AC对铜离子的吸附性能.结果表明,表面总酸度对Nx-AC的吸附性能有显著的影响.随着柠檬酸钠浸渍液浓度的增加,Nx-AC对铜离子的吸附容量逐渐增大,其中,吸附剂N15-AC对铜离子的吸附容量可达AC对铜离子的吸附容量的2.76倍.一次再生和二次再生后的N15-AC对铜离子的吸附容量分别可达新鲜N1s-AC的98.2％和95.9％.
关键词:
活性炭
,
吸附
,
铜
,
柠檬酸钠
,
改性
王艳莉
,
刘振宇
,
黄张根
,
刘清雅
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2004.03.004
经不同预处理条件制得的蜂窝状活性炭(ACH),等体积浸渍偏钒酸铵和草酸的混合溶液,经干燥、煅烧和预氧化后制得新型V2O5/ACH催化剂.实验结果表明,850℃下水蒸气活化可提高2% V2O5/ACH催化剂在200℃下的脱硫活性,但基本不改变脱硝活性;NH3再生后催化剂的脱硝活性显著提高,对SO2的吸附也有所增加.活化温度从850℃升至950℃,相应催化剂的脱硫脱硝活性略微降低;活化时水蒸气体积含量从28%增至80%,催化剂的脱硫脱硝活性也有不同程度的下降.在28%的水蒸气含量和850℃活化温度的最佳预处理条件下,经第二次再生后的2% V2O5/ACH催化剂的SO2转化率降为80%时的吸附硫容为4.9%,同时脱硝率达93%.
关键词:
蜂窝状活性炭
,
预处理
,
V2O5/ACH
,
脱硫脱硝
柳来栓
,
刘振宇
,
黄张根
,
刘增厚
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2007.01.006
以云南曲靖褐煤、陕西神府烟煤和山西大同烟煤与有机添加剂的混合物为原料,经过挤出成型、炭化、水蒸气活化得到蜂窝状活性炭,采用N2吸附、压力试验、热天平等测试手段对得到的样品进行了分析表征.结果显示,煤种和活化程度显著影响蜂窝状活性炭孔结构、着火温度和机械强度,以大同煤为原料制备的蜂窝状活性炭具有高的比表面积(884 m2/g)、着火温度(535℃)和机械强度(＞13 MPa).煤基蜂窝状活性炭的机械强度随大孔容积的增加呈下降趋势.煤基蜂窝状活性炭的着火点与其中的挥发份含量成反比关系,而与灰分含量无关.
关键词:
活性炭
,
蜂窝体
,
热分析
,
机械强度
黄张根
,
朱珍平
,
刘振宇
催化学报
研究了烟气中的水对新型V2O5/AC催化剂选择催化还原NO的影响. 结果表明,水通过与反应物(如NO和NH3)的竞争吸附而在一定程度上降低了催化剂的活性. 在SO2共存下,水的存在导致硫酸铵盐在催化剂表面的过量沉积,造成催化剂孔道堵塞,比表面积减小,从而使催化剂失活. 较高的反应温度(如553 K)和/或低空速有利于催化剂的活性和稳定性. 脱除活性焦载体中的矿物质可在一定程度上减缓催化剂失活的速率,但不能完全抑制水对V2O5/AC催化剂的毒化作用.
关键词:
水
,
五氧化二钒
,
活性焦
,
负载型催化剂
,
选择催化还原
,
一氧化氮
