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预吸附吡啶增强二甲醚在丝光沸石上羰基化反应的稳定性

刘俊龙 , 薛会福 , 黄秀敏 , 吴培豪 , 黄信炅 , 刘尚斌 , 申文杰

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60081-4

对比研究了二甲醚在氢型丝光沸石和吡啶修饰的氢型丝光沸石上的二甲醚羰基化反应.结果表明,吡啶预吸附大大提高了二甲醚羰基化反应的稳定性,并且在473K反应48h能够保持约30%的乙酸甲酯收率.原位红外光谱和NH3程序升温脱附研究发现,吡啶吸附在12元环内,而8元环内的酸性位基本不受干扰. 129Xe核磁共振研究表明,未经修饰的丝光沸石反应后孔道严重堵塞,而吡啶修饰的分子筛反应后孔道基本不变.因此,12元环内酸性位是积炭失活位,吡啶吸附抑制了12元环内积炭的生成,二甲醚羰基化反应能够在8元环内活性位上顺利进行.

关键词: 二甲醚 , 羰基化 , 乙酸甲酯 , 丝光沸石 , 吡啶 , 稳定性

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