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镍基催化剂上苯酐选择性加氢合成苯酞

刘迎新 , 魏作君 , 傅杰 , 高颖 , 严巍

催化学报

分别以SiO2, TiO2, γ-Al2O3, TiO2-SiO2和TiO2-Al2O3为载体,以硝酸镍为镍源,采用等体积浸渍法制备了一系列镍基催化剂,并将其用于苯酐选择性加氢合成苯酞反应. 结果表明,以TiO2-SiO2为载体制备的镍催化剂上Ni0活性组分分散度较高,催化剂表现出较高的活性和苯酞选择性. 在此基础上,采用溶胶-凝胶法制备出了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,考察了催化剂制备中各因素(包括溶剂、焙烧温度、还原温度和镍前驱体类型等)对其催化苯酐加氢反应性能的影响. 结果表明,将镍前驱体溶于不同溶剂制备的催化剂性能差异很大,其中以水为溶剂制备的催化剂活性较高,且性能优于等体积浸渍法制备的相应催化剂. 焙烧温度和还原温度过高会导致活性组分镍晶粒度变大,致使催化剂活性明显降低. 镍源对Ni/TiO2-SiO2催化剂的性能影响较大,以硫酸镍为镍源制备的催化剂几乎无活性,而以氯化镍和硝酸镍为镍源制备的催化剂表现出较高的催化活性和选择性,其中以氯化镍制备的催化剂性能略高于硝酸镍,苯酐转化率为100%, 苯酞选择性为88.5%.

关键词: 溶胶-凝胶法 , , 二氧化钛 , 二氧化硅 , 苯酐 , 加氢 , 苯酞

La2O3助剂对Au/TiO2催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

刘迎新 , 孟令富 , 魏作君 , 时洪涛

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10223

以溶胶-凝胶法制得的TiO2和La2O3-TiO2为载体,采用沉积-沉淀法制备了一系列Au催化剂,用于肉桂醛选择性加氢反应,并运用N2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨率透射电镜、程序升温还原和X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,系统考察了La2O3含量对Au/TiO2催化剂物化性质和催化性能的影响.结果表明,适量La2O3助剂(10%-15%)的掺杂可显著提高Au/TiO2催化剂的加氢活性和肉桂醇选择性.表征结果显示,La2O3的加入可增大催化剂的比表面积,抑制TiO2晶粒长大,增强Au与载体间的相互作用,提高催化剂表面Au纳米粒子尺寸的均匀度;Au/TiO2催化剂表面的Au物种主要以Au0存在,而在La2O3掺杂的Au/TiO2催化剂表面还存在少量的Au3+物种.

关键词: , 负载型催化剂 , 氧化镧 , 助剂 , 肉桂醛 , 选择性加氢 , 肉桂醇

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