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以介孔分子筛为金属催化剂载体制备纳米碳管

曹洁明 , 常欣 , 房宝青 , 郑明波 , 曹喻霖 , 张防 , 张爱民 , 须沁华

催化学报

以不同的介孔分子筛作为金属催化剂载体,对催化合成纳米碳管进行了系统的研究,讨论了反应条件对纳米碳管纯度和产量的影响. 结果表明,不同的介孔分子筛对金属活性中心的形成、碳组分的扩散、纳米碳管的管径及形态均有明显的影响. 此外,金属的种类、状态和含量也影响纳米碳管的合成. 探索了合成高产量纳米碳管的条件,并对介孔分子筛上生长纳米碳管的特点进行了讨论.

关键词: 介孔分子筛 , 金属催化剂 , 纳米碳管 , 催化裂解

化学气相沉积三甲基氯硅烷制备两亲性HZSM-5沸石

蒋平 , 马丽 , 潘剑 , 淳远 , 须沁华 , 董家騄

催化学报

以三甲基氯硅烷((CH3)3SiC1)为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423~523K抽空处理后,沉积的(CH3)3Si基团发生Si-C键断裂而脱附出1~2个甲基,样品表现出两亲性能.该改性过程对HZSM-5沸石的孔道大小和内表面性质影响很小.在乙酸异戊酯相界面催化水解反应中,该两亲性沸石分布于水/油两相界面,表现出明显高于亲水性母体HZSM-5沸石的催化活性.

关键词: 三甲基氯硅烷 , HZSM-5 , 两亲性沸石 , 化学气相沉积 , 相界面催化

凝胶-模板法制备高比表面积氧化镁

马丽 , 蒋平 , 孙瑞琴 , 淳远 , 须沁华

催化学报

以四水乙酸镁为前驱体,以大米粉形成的凝胶为模板,采用新的凝胶-模板法制各了一系列的氧化镁材料,并用X射线衍射、扫描电镜、低温氮气吸附-脱附、X射线荧光分析、热重-差示扫描量热、CO2程序升温脱附和氨程序升温脱附等手段对样品进行了表征.该方法主要利用大米粉在水中加热形成凝胶来分散镁盐前驱体,再通氧焙烧去除模板从而获得多孔MgO材料.结果表明,制得的MgO具有高比表面积(可达206m2/g)和双介孔结构(孔径分别位于3.9和5~40nm附近).与直接焙烧四水乙酸镁制得的MgO相比,这类新型高比表面积MgO具有较多的强碱位和较少的酸性位,并在异丙醇催化分解反应中表现出更高的丙酮收率和选择性,有望成为一类优良的固体碱催化剂.

关键词: 凝胶-模板法 , 氧化镁 , 大米粉 , 纳米材料 , 高比表面积

亚硝胺在沸石催化剂上的程序升温表面反应

马丽丽 , 沈彬 , 朱建华 , 须沁华

催化学报

采用程序升温表面反应技术研究了二甲基亚硝胺,吡咯烷亚硝胺和环六亚甲基亚硝胺在NaY, NaZSM-5和HZSM-5等沸石及MCM-41中孔分子筛上的脱附及分解. 结果表明,沸石对亚硝胺有独特的吸附和催化分解作用. 同时,研究了沸石孔结构及表面酸性对亚硝胺分解反应的影响.

关键词: 沸石催化材料 , 亚硝胺 , 选择性吸附 , 分解反应 , 程序升温表面反应

MgO在NaY沸石上的分散及其催化性能

王英 , 淳远 , 朱建华 , 朱海燕 , 秦玉 , 须沁华

催化学报

采用微波辐射方法将MgO直接分散在NaY沸石上,从而获得强碱性活性位.MgO/NaY具有耐水冲刷性,克服了通常负载型固体碱在水中易流失的弱点,并在273 K的顺式-2-丁烯异构化反应中具有催化活性.

关键词: NaY沸石 , 氧化镁 , 微波辐射 , 丁烯 , 异构化反应 , 异丙醇 , 分解反应

不同硅铝比两亲性HZSM-5沸石的制备和表征

马丙丽 , 淳远 , 须沁华 , 董家騄

催化学报

采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25, 42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品. 水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响. 红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸石相似的酸性及略小的比表面积. 在环己烯水合及乙酸异戊酯水解的相界面反应中,两亲性沸石分布于水-油两相界面,并表现出明显高于各自母体沸石的催化活性. 硅铝比为42的两亲性HZSM-5样品表现出最佳的相界面催化性能. 相对于环己烯水合反应,两亲性HZSM-5沸石更适用于乙酸异戊酯水解的相界面催化反应.

关键词: 两亲性沸石 , 三甲基氯硅烷 , 表面修饰 , HZSM-5 , 相界面催化

不同孔结构两亲性沸石的制备及其对相界面反应的催化性能

马丙丽 , 淳远 , 须沁华 , 董家騄

催化学报

通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征. TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同: 对于HZSM-5沸石, TMS仅在外表面修饰;对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道;而对于HY沸石, TMS则导致沸石结构部分坍塌. 两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能. 两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响. 相对于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强;在较高的相界面反应温度下, TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性.

关键词: Hβ沸石 , HY沸石 , HZSM-5沸石 , 两亲性沸石 , 三甲基氯硅烷 , 相界面催化 , 乙酸异戊酯 , 水解 , 异戊醇

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