柴晓燕
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尚书勇
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刘改焕
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陶旭梅
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李祥
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白玫瑰
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戴晓雁
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印永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90945
分别采用常规焙烧还原(C)、常规焙烧与常压高频冷等离子体炬还原相结合(PR),以及常压高频冷等离子体炬直接焙烧还原(PC&R)制备了Ni/γ-Al_2O_3催化剂.通过X射线衍射、H_2-程序升温脱附、CO_2-程序升温脱附、N_2吸附-脱附实验、透射电镜和热重分析等方法对催化剂进行了表征.并考察了其CH_4/CO_2重整反应活性.结果表明,催化剂经等离子体处理后低温活性明显增加.在得到相同CH_4和CO_2转化率情况下,PC&R法制备的催化剂与常规催化剂相比,反应所需温度可以降低50℃.PC&R催化剂上Ni分散度提高了100%,Ni粒子粒径降低了70%.达到5 nm,催化剂的抗积炭性能显著增强.所得催化剂较高的低温活性和抗积炭性能得益于常压高频冷等离子体炬对催化剂前驱体还原速率快,处理时间大为缩短,避免了由于长时间高温焙烧和还原所引起的对载体的烧结和金属Ni的团聚.
关键词:
常压高频冷等离子体炬
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镍
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氧化铝
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负载型催化剂
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甲烷
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二氧化碳
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重整
李代红
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习敏
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陶旭梅
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石新雨
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戴晓雁
,
印永祥
催化学报
用程序升温脱附(TPD)手段考察了常规焙烧还原(GR)、焙烧后等离子体还原(PR)、未焙烧等离子体直接还原(PDR)三种方法制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的H2和CO2的吸附-脱附性能,并用X射线衍射和N2吸附方法进行了表征.结果表明,H2的化学吸附发生在活性组分Ni上,而CO2的化学吸附则主要发生在Al2O3载体的强碱性中心.等离子体还原(PR、PDR)的催化剂对H2和CO2的化学吸附量大大增加,且H2的脱附温度分别降低了55和69 ℃.以H2的化学吸附量为基础计算得到PR和PDR催化剂的分散度分别为32%和58%,分别是GR催化剂的1.23和2.23倍.等离子体还原的催化剂的典型特征是具有良好的分散性、更多的强碱中心以及较低的H2脱附温度.造成这些特征的原因是等离子体使催化剂在较低的温度和较短的时间内还原,最大程度地保持了载体的比表面积,改善了活性组分的分散度.
关键词:
程序升温脱附
,
等离子体还原
,
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
