孙海林
,
陈日志
,
邢卫红
,
金万勤
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2008.06.012
设计了液固一体式陶瓷膜反应器,开展对硝基苯酚加氢过程的研究,着重考察了不同膜组件对加氢反应和膜过滤的影响,并对一体式反应器的反应分离性能进行了研究.结果表明,膜组件的引入都会增加纳米镍催化剂的吸附,使加氢速率降低,其中水平膜组件使加氢速率下降了36.4%,影响最大.L型膜组件的渗透性能最高,且对加氢速率的影响较小.一体式陶瓷膜反应器中催化加氢速率的衰减程度小于分置式膜反应器,随着催化剂套用次数的增加,膜处理能力先明显下降后趋于平缓.
关键词:
一体式膜反应器
,
陶瓷膜
,
催化加氢
,
对硝基苯酚
,
纳米镍
张春花
,
陈日志
,
邢卫红
,
范益群
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2009.04.009
采用镍盐浸渍-液相化学还原法对氧化铝支撑体进行镍活化,再采用化学镀制备得到镍/陶瓷复合膜.采用XRD,SEM-EDS及气体渗透等方法表征镍/陶瓷复合膜的表面微结构、形貌及分离性能.结果表明:采用镍活化-化学镀过程可成功制备厚度较均匀的镍/陶瓷复合膜,在渗透压差0.08 MPa、室温的条件下,H2/N2分离因子为3.8.
关键词:
化学镀
,
浸渍-还原法
,
陶瓷膜
,
镍/陶瓷复合膜
姜红
,
孙晓旭
,
杜艳
,
陈日志
,
邢卫红
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60190-X
采用双氨基硅烷偶联剂N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷(AAPTS)对陶瓷膜表面接枝功能化并负载钯纳米颗粒,制得一种有效的可重复使用的催化剂。利用X射线衍射、扫描电镜、电子能谱、感应耦合等离子体、X射线光电子能谱和高分辨透射电镜对催化剂进行了物性表征,并将其用于催化对硝基苯酚加氢制对氨基苯酚反应。和单氨基硅烷g-氨丙基三乙氧基硅烷(3-APTS)功能化改性相比,担载在AAPTS功能化陶瓷膜上的钯纳米颗粒具有更高的催化活性和稳定性。相比于3-APTS, AAPTS分子中含有两个氨基,具有更强的供电子效应,因此钯纳米颗粒可更多更稳定地负载在AAPTS功能化陶瓷膜上,从而具有更高的催化活性和稳定性。
关键词:
钯纳米颗粒
,
N-β-(氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷
,
陶瓷膜
,
对硝基苯酚加氢
陈日志
,
包耀辉
,
邢卫红
,
金万勤
,
徐南平
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60512-3
采用浸渍法制备CuO/TiO2催化剂,利用X射线衍射、透射电镜、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,结果表明,CuO以分散态和晶体两种形式存在,且与载体有强的相互作用.以陶瓷膜为分布器控制氧气的进料,进行了CuO/TiO2催化氧气氧化苯酚羟基化反应.与直接通入氧气方式相比,采用孔径为0.5μm的陶瓷膜控制进氧,可使苯二酚收率提高13％,这主要是由于采用陶瓷膜作为氧气进料分布器可以提供大量具有微小尺寸的氧气气泡,提高体积溶氧系数,增强气液传质效果.在优化的反应条件下,苯二酚收率达2.5％.对使用后的陶瓷膜进行扫描电镜表征,发现陶瓷膜具有良好的稳定性.
关键词:
苯酚
,
羟基化
,
氧气
,
陶瓷膜
,
膜分布器
金珊
,
陈日志
,
邢卫红
,
徐南平
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2004.06.014
提出用陶瓷微滤膜脱除骨架镍催化剂微粒的方法,研究了操作压差、膜面流速、温度和料液浓度等操作条件对膜通量的影响,确定了简单而有效的膜清洗方法与合适的操作条件.结果表明,在本实验中膜的污染现象不严重,主要的膜过滤阻力来自形成的滤饼层,采用平均孔径0.2μm的陶瓷膜,在合适的操作条件下,膜稳定通量为1 050 L/(m2·h),渗透液中镍含量小于3 mg/L,截留率满足了化工产品质量要求.
关键词:
陶瓷微滤膜
,
催化剂微粒
,
镍
樊海鹏
,
祁正亮
,
随德君
,
毛飞
,
陈日志
,
黄军
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62772-4
在最近的几十年里,金属钯催化的Suzuki-Miyaura偶联反应已经得到了越来越多的关注,被广泛应用于药物、天然产物以及新材料的合成.与此同时均相催化剂发展迅速,高效的配体和大量的设计被用于Suzuki-Miyaura偶联反应中,但是钯催化剂的配体通常很昂贵和难以合成,因此钯催化剂系统的回收是非常有价值的,不仅是经济上的原因,同时也避免了产品的污染,所以发展非均相催化剂是必要的.近年来,研究学者们致力于设计非均相的钯催化剂,如将钯纳米颗粒负载到金属有机骨架、介孔分子筛以及活性炭等多种材料上得到的非均相钯催化剂并应用于Suzuki-Miyaura偶联反应中.我们主要介绍了钯纳米颗粒被负载在含磷配体的交联的聚苯胺材料上制得负载的钯催化剂,首先通过钯催化的三(4-碘苯基)胺与金刚烷基膦的C–P偶联,再由钯催化三(4-碘苯基)胺与对苯二胺的C–N偶联,进而得到钯纳米颗粒负载在含金刚烷基膦的聚苯胺材料上的催化剂Pd@PAN-Ad-0.5(钯含量为0.58 wt%),同时我们对催化剂进行了一些表征,如TEM,SEM,XRD,EDX,XPS,FT-IR,ICP等.通过TEM分析,我们发现钯纳米颗粒在聚合物表面分布均匀,并且金属钯的平均粒径为2–3 nm;EDX检测显示催化剂含有C,N,P,Pd,I元素,说明钯负载到含金刚烷基膦的聚苯胺材料上的催化剂Pd@PAN-Ad-0.5已经形成,并被用于Suzuki-Miyaura偶联反应.我们对反应体系中的各种影响因素进行了优化,包括溶剂、碱、反应时间、催化剂加入量以及不同的催化剂的优化,最终确定了最佳反应条件;对于带有不同取代基(如腈基、甲氧基、醛基、酮基以及硝基)的氯代芳烃和溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki-Miyaura反应,以较少的催化剂使用量(0.075 mol%Pd)就能获得较高的相应的联苯产物收率.此外,催化剂Pd@PAN-Ad-0.5在偶联反应中具有较高的反应活性的同时,还具有较好的回收使用能力(至少能够回收使用5次),循环使用4次以后还具有较高的催化活性.为了探索催化剂Pd@PAN-Ad-0.5在工业上的应用,由于4'-氯-2-硝基-1,1'-联苯是合成啶酰菌胺药物的重要中间体,因此我们使用催化剂Pd@PAN-Ad-0.5催化2-硝基氯苯与4-氯苯硼酸的偶联反应,目标产物4'-氯-2-硝基-1,1'-联苯的收率高达96%.我们相信这类催化剂应用于实验室或工业上合成联苯化学品具有较大的潜力.
关键词:
钯
,
多相催化剂
,
聚苯胺
,
Suzuki-Miyaura偶联反应
,
联苯
