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Ni/CeO2-SiO2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能

胡久彪 , 余长林 , 毕亚东 , 魏龙福 , 陈建钗 , 陈喜蓉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60723-2

以硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)和正硅酸四乙酯(C8H20O4Si)为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-(1-x)SiO2 (x=0,0.25,0.50,0.75,1)复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1∶1,活性组分Ni的质量分数为10%,焙烧温度为700℃时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率(~84%)和对产物CO及H2的选择性(>87%).

关键词: 溶胶-凝胶法 , 铈-硅复合氧化物 , 负载型镍催化剂 , 甲烷部分氧化 , 合成气

BiOBrxI1-x半导体微球的制备、热稳定性及其光催化性能

方稳 , 余长林 , 李家德 , 朱丽华 , 陈建钗

人工晶体学报

采用溶剂热法制备了一系列花状BiOBrxI1-x复合微球.利用X射线粉末衍射(XRD)、热重(TG)、扫描电镜(SEM)、氮气物理吸附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外-可见(UV-Vis)漫反射(DRS)等手段考察了BiOBrxI1-x复合微球的热稳定性、相组成、形貌、光吸收性能和光催化活性随煅烧温度的变化规律.结果表明,BiOBrxI1-x复合样品的热稳定性小于BiOBr而高于BiOI.在煅烧过程中BiOBrxI1-x逐渐失去碘元素而转变为Bi5O7I,至500℃以后,复合物主要以溴氧铋化合物为主.BiOBrxI1-x在450℃以上煅烧其球形结构遭到破坏,同时比表面积迅速减小.BiOBr0.25 I0.75,BiOBr0.5I0 5光催化活性要高于单纯BiOBr与BiOI.复合样品经过不同温度煅烧后,光催化活性均呈现了不同程度的降低.高温煅烧所引起碘元素的流失、微球结构的破坏,比表面积的减少等因数导致了光催化活性的降低.

关键词: BiOBr , BiOI , 溶剂热法 , 热稳定性 , 光催化

超声波制备介孔结构的氮掺杂TiO2纳米晶及其可见光催化性能

周晚琴 , 余长林 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60578-6

采用超声波辐射法制备了具有介孔结构的高浓度氮掺杂TiO2纳米晶(N/TiO2).采用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、光致发光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对N/TiO2进行了表征.以波长为400~660nm的可见光为光源,以水体污染物邻苯二甲酸二甲酯为降解对象,考察了不同制备方法对N/TiO2光催化性能的影响.结果表明,超声波辐射使氮掺杂浓度提高了2.2倍,该法制备的N/TiO2同时具有较好的介孔结构,表现了更高的光催化降解邻苯二甲酸二甲酯的活性.其活性提高的主要原因是N/TiO2含有更高浓度的氮和对可见光具有更强的吸收能力.

关键词: 氮掺杂 , 乙二胺 , 二氧化钛纳米晶 , 超声波 , 邻苯二甲酸二甲酯

Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能

余长林 , 陈建钗 , 操芳芳 , 李鑫 , 樊启哲 , 魏龙福

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20904

采用光化学沉积法制备了一系列不同Pt含量的新型Pt/BiOCl纳米片光催化剂,运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱、光致发光光谱、紫外-可见漫反射光谱等手段对Pt/BiOC1进行了表征,并以λ=254 nm的紫外灯和钨灯为光源,考察了Pt含量对Pt/BiOCl光催化降解酸性橙Ⅱ活性的影响.结果表明,沉积的Pt对BiOC1样品比表面积的影响不大,但可有效增强催化剂对可见光的吸收能力,显著抑制光生电子与空穴的复合.当Pt含量为1%~2%时,能大幅度提高紫外光下BiOC1催化降解染料的活性,并产生可见光活性.这是由于Pt/BiOCl具有一定的可见光吸收能力,产生了Pt纳米粒子的等离子体光催化作用.

关键词: 铂纳米粒子 , 铋氧氯 , 光催化 , 可见光 , 酸性橙Ⅱ

Al3+掺杂ZnS纳米晶的合成、表征及其光催化性能

余长林 , 李鑫 , 周晚琴 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗

人工晶体学报

在较温和的溶剂热条件下制备了一系列Al3+掺杂的ZnS纳米晶光催化剂.利用N2物理吸附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等技术对合成的样品进行了表征.考察了不同含量的Al3掺杂对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能及其对不同染料的光催化降解性能的影响.结果表明,在140℃下合成的球状ZnS纳米晶具有较好的结晶度;Al3+掺杂在增加催化剂的比表面积的同时丰富了催化剂的表面羟基;此外,掺杂的Al3+可以明显抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,提高光催化反应效率.当掺杂最佳含量的6mol% Al时,可使催化剂光催化降解染料酸性橙Ⅱ、亚甲基蓝和罗丹明B的降解率分别提高3.5、1.0和0.9倍.

关键词: ZnS纳米晶 , Al掺杂 , 溶剂热 , 光催化 , 降解率

研磨-焙烧法制备La2O3/BiOCl复合光催化剂及其对高浓度染料降解性能

陈建钗 , 余长林 , 李家德 , 方稳 , 何洪波

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150075

首先利用沉淀法合成了BiOCl纳米片,然后利用研磨-焙烧法将La2O3纳米颗粒复合到BiOCl纳米片中,制备了一系列La2OJBiOCl复合光催化剂(La2O3∶ 1wt%、2wt%、4wt%、8wt%).运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等对样品的晶相、光吸收和表面性能等进行了表征.以紫外灯(λ=254 nm)为光源,评价了所制备样品光催化降解高浓度染料酸性橙Ⅱ(40×10-6)的活性.结果表明,经过研磨-焙烧后该系列催化剂均具有较好的结晶性能,同时2~5 nm的La2O3纳米粒子粘附在BiOCl纳米片表面.200℃焙烧制备的1wt%La2O3/BiOCl催化剂具有丰富的表面羟基,对染料表现出较强的吸附性能.该催化剂表现了最高的光催化活性,活性为纯BiOCl的2.4倍.另外,La2O3/BiOCl中的La3+提供的氧化-还原势阱可能捕获光生电子,从而阻止了光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,有利于光催化活性的提高.

关键词: La2O3/BiOCl , 光催化 , 稀土 , 高浓度染料 , 研磨-煅烧

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