李学峰
,
高焕新
,
金国杰
,
丁琳
,
陈璐
,
杨洪云
,
何欣
,
陈庆龄
催化学报
分别用水热法和气相沉积法制备了Ti/HMS分子筛,采用三甲基氯硅烷(TMCS)和六甲基二硅氮烷(HMDSZ)对Ti/HMS样品进行了气相硅烷化,并用X射线衍射、N2吸附、红外光谱、29Si核磁共振和紫外-可见光谱对样品进行了表征.丙烯环氧化反应的测定结果表明,硅烷化可显著提高环氧化催化活性.水热法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性比经TMCS硅烷化后的稍高;气相沉积法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性远高于经TMCS硅烷化后的催化活性.这是由于TMCS不但能与分子筛表面的硅羟基反应,而且能破坏分子筛骨架中的Si-O-Ti甚至Si-O-Si键,形成新的羟基,导致样品的亲水性较强,同时还能对气相沉积法制备的Ti/HMS中的四配位骨架钛产生破坏作用.
关键词:
钛
,
HMS分子筛
,
水热合成
,
气相沉积
,
硅烷化
,
丙烯
,
环氧化
李应成
,
闫世润
,
杨为民
,
谢在库
,
陈庆龄
,
岳斌
,
贺鹤勇
催化学报
采用水热稳定的MgAl2O4尖晶石对α-Al2O3载体表面进行修饰,采用具有较强亲水性能的SnO2对活性组分Nb2O5进行修饰,制备了SnO2-Nb2O5/MgAl2O4/α-Al2O3催化剂,并用于环氧乙烷水合制乙二醇反应. 采用X射线衍射、红外光谱和程序升温脱附研究了Sn/Nb摩尔比对催化剂酸性、环氧乙烷在催化剂表面的吸附状态和吸附强度以及催化剂性能的影响. 结果表明, Sn/Nb摩尔比明显影响催化剂的组成和结构;催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,催化剂的催化性能明显不同.
关键词:
氧化铌
,
氧化铝
,
氧化锡
,
镁铝尖晶石
,
环氧乙烷
,
水合
,
乙二醇
李应成
,
闫世润
,
杨为民
,
谢在库
,
陈庆龄
,
岳斌
,
贺鹤勇
催化学报
制备了Nb2O5/α-Al2O3催化剂并用于环氧乙烷水合反应制乙二醇,采用X射线衍射,热重-差热分析,红外光谱,吸附氨的程序升温脱附,吸附环氧乙烷的程序升温脱附,扫描电镜和透射电镜研究了焙烧温度对催化剂物理化学性质及催化性能的影响. 结果表明,焙烧温度明显影响氧化铌催化剂的结构、酸量及酸强度. 催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,而催化剂的酸量和酸强度影响其催化性能.
关键词:
氧化铌
,
氧化铝
,
环氧乙烷
,
乙二醇
,
水合
,
焙烧温度
陶伟川
,
毛东森
,
陈庆龄
,
胡英
催化学报
研究了silicalite-1分子筛的不同后处理方法对其催化环己酮肟Beckmann重排制己内酰胺性能的影响,这些方法包括水(或氨)蒸气处理以及在碱性、酸性或中性条件下用NH4NO3处理.结合XRD,FT-IR和 29Si MAS NMR表征结果对silicalite-1催化剂的活性中心进行了探讨.结果表明,碱性条件下用NH4NO3进行后处理对提高分子筛的催化性能最为有利.分子筛上无规则排布的末端硅羟基数量的减少,以及具有相互氢键作用的邻式硅羟基的产生是其催化性能提升的主要原因.
关键词:
环己酮肟
,
气相Beckmann重排
,
己内酰胺
,
silicalite-1分子筛
,
后处理
,
活性中心
周晓峰
,
陈庆龄
,
陶跃武
,
翁惠新
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60234-3
采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征,结果表明,超声波处理可以增大催化剂的比表面积,减小金属Co的粒径,并使其较为均匀地分散于载体表面,其中以高功率超声波作用最为显著；Co(NO3)2水溶液在高功率超声波场中,随着超声时间的延长,溶液pH值降低,使得Co-SiO2相互作用减弱,抑制了硅酸钴的生成.经高功率超卢波处理的催化剂,活性金属Co在载体上分散度和还原度较高,因而催化剂的活性和稳定性较高,在493K,2MPa,H2/CO=2.0和GHSV= 1000h-1反应条件下,CO初始转化率可达95.5%,反应48h时,CO转化率为90.9%.
关键词:
费托合成
,
超声浸渍
,
真空
,
钴
,
锆
,
氧化硅
姜瑞霞
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
,
孙京华
催化学报
采用XRD,BET,吡啶吸附-IR,NH3-TPD和XPS等手段表征了Pd-La/γ-Al2O3和Pd-La/MgAl2O4负载型催化剂的物理性质和表面酸性,并对比研究了两种催化剂在2,6-二异丙基苯酚(DIPP)气相胺化制2,6-二异丙基苯胺(DIPA)反应中的催化性能. 结果表明,采用镁铝尖晶石载体大幅度提高了催化剂的活性、选择性和稳定性. 在Pd-La/MgAl2O4催化剂上,在n(NH3)/n(DIPP)=10,n(H2)/n(DIPP)=20,LHSV=0.3 h-1,θ=220 ℃和t=73 h的条件下,2,6-二异丙基苯酚转化率可达98.5%,2,6-二异丙基苯胺的选择性和收率分别可达88.9%和87.5%. 该催化剂连续运转400 h,反应到200 h时2,6-二异丙基苯胺的收率仍可达80%以上.
关键词:
钯,镧,氧化铝,镁铝尖晶石,负载型催化剂,2,6-二异丙基苯酚,气相胺化,2,6-二异丙基苯胺
张晟
,
毛东森
,
卢冠忠
,
陈庆龄
催化学报
制备了B2O3/Al2O3-TiO2复合载体催化剂,并考察了其对环己酮肟气相Beckmann重排制己内酰胺反应的催化性能. 结果表明,载体中TiO2的含量、B2O3的负载量、载体的预处理温度及催化剂的焙烧温度等均对催化剂的性能产生明显的影响. 当载体中TiO2含量为60%,B2O3负载量为20%,催化剂经350 ℃焙烧时,环己酮肟的气相Beckmann重排反应的转化率和选择性很高. 用BET,NH3-TPD,XRD和IR等方法对催化剂的织构、表面酸性和晶相等进行了表征,并与催化剂的活性进行了关联,表明催化剂表面中等强度的酸中心浓度与催化剂的选择性具有对应关系.
关键词:
氧化硼
,
氧化铝
,
氧化钛
,
复合氧化物
,
负载型催化剂
,
环己酮肟
,
Beckmann重排反应
,
己内酰胺
陶伟川
,
毛东森
,
夏建超
,
陈庆龄
,
胡英
催化学报
研究了氢氟酸后处理对 silicalite-1 催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响. 结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善. 其中, silicalite-1 原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%. XRD, FT-IR和 29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时, silicalite-1 表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.
关键词:
silicalite-1 分子筛
,
氢氟酸
,
环己酮肟
,
气相Beckmann重排
,
己内酰胺
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
催化学报
以吗啉(C4H9NO)为主要模板剂,以少量四乙基氢氧化铵(TEAOH)为辅助模板剂合成了SAPO-34分子筛,并用氨吸附红外、核磁共振和氮吸附等手段对合成的SAPO-34分子筛进行了表征. 结果表明,与单独以吗啉为模板剂合成的样品相比,用复合模板剂合成的分子筛样品的比表面积和孔体积均有所增大; 由于在分子筛骨架中形成了"硅岛",使其B酸量有所增加,对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能有所改善.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
四乙基氢氧化铵
,
吗啉
,
复合模板剂
,
表面酸性
,
催化性能
