陈山虎
,
姚艳玲
,
兰丽
,
曹毅
,
闫朝阳
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60445-2
Three types of Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 mixed oxides were prepared by H2O2-assisted precipitation using ZrOCO3, ZrO(NO3)2, and Zr(NO3)4 as precursors. The Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 three-way catalysts were prepared by the wet impregnation and characterized by the X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, nitrogen adsorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), temperature-programmed reduction (TPR), and oxygen storage capacity. XRD and Raman spectroscopy results showed that the use of ZrOCO3 or ZrO(NO3)2 gave a CeO2-ZrO2 mixed oxide with a cubic phase of high thermal stability, while an extra t″-phase was observed in the aged Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst prepared using Zr(NO3)4. The activities of the three catalysts were evaluated using simulated exhaust gas under working conditions. The Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst prepared using ZrOCO3 as precursor gave the best activities for C3H8, CO, and NO conversion. The use of ZrOCO3 as precursor was better suited for the formation of Ce3+and more favorable for the homogeneous insertion of Zr4+ and La3+ into the CeO2 lattice, which resulted in better thermal stability and enhanced redox properties of the Pd/Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95 catalyst.
关键词:
oxygen storage material
,
oxidation-coprecipitation
,
thermal stability
,
redox property
,
three-way activity
朱艺
,
潘浩
,
陈山虎
,
王世丹
,
赵明
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20746
采用等体积浸渍法制备了一系列不同 MnOx 含量的 MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3(Ce0.7Zr0.2La0.1O2/Al2O3质量比=1)催化剂,并用 X 射线衍射、低温 N2吸附-脱附、X 射线光电子能谱、O2程序升温脱附和 H2程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂催化柴油车排放碳烟颗粒物燃烧的反应性能.结果表明,催化剂表面吸附的活性氧物种和 MnOx 的低温区还原性能是决定催化剂活性的两大关键因素.当 MnOx 负载量为5%时,催化反应所需的活性氧减少,因而活性降低;但 MnOx负载量增至10%时,催化剂中 Mn 物种的可还原量提高,从而增加其活性;增至20%时, MnOx 与表面吸附氧物种的可还原量间达平衡最佳值,活性最佳,碳烟起燃温度比无催化剂时降低了179 oC;负载量达30%后,由于载体表面吸附氧物种数量的降低和还原峰温的上升使催化剂活性下降.
关键词:
锰氧化物
,
负载量
,
碳烟
,
催化燃烧
,
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化镧
,
氧化铝
胡春明
,
赵明
,
王海蓉
,
陈山虎
,
龚茂初
,
史忠华
,
陈耀强
催化学报
以性能优异的铈锆固溶体和耐高温高比表面积的氧化铝为载体材料制成Pt/Pd/Rh型三效催化剂,分别在模拟快速老化条件和实车条件下对其进行了活性和耐久性考察. 结果表明,催化剂的两种载体材料均表现出良好的抗高温老化性能. 催化剂表现出良好的低温活性、宽的空燃比窗口和高的耐久性能. 整车实验结果表明该催化剂能够满足欧Ⅲ标准的排放限值和耐久性要求.
关键词:
三效催化剂
,
铈锆固溶体
,
氧化铝
,
摩托车
,
整车实验
闫朝阳
,
兰丽
,
陈山虎
,
赵明
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10933
以碳酸铵水溶液为沉淀剂,改变前驱体盐溶液的浓度,采用共沉淀法制得了一系列Ce0.5Zr0.5O2固溶体材料.以此系列材料为载体制备了负载型单Pd三效催化剂,并利用N2吸附-脱附、X射线衍射、储氧量测定和程序升温还原等技术对材料了进行表征.结果表明,所制Ce0.5Zr0.5O2材料具有优异的抗高温老化性能和氧化还原性能,且盐溶液的浓度对材料及其负载型Pd三效催化剂性能的影响较大.当盐溶液浓度为0.3 mol/L时,制备材料的织构性能最佳,经1000℃老化5h后其比表面积和孔体积分别为53.0 m2/g和0.17 cm3/g.所制得的三效催化剂对CO,NO和C3H8具有低的起燃温度和完全转化温度,表现出最佳的催化性能,具有良好的应用前景.
关键词:
铈-锆固溶体共沉淀
,
碳酸铵
,
高温稳定性
,
氧化还原性能
,
钯
,
三效催化剂
彭娜
,
陈山虎
,
周菊发
,
陈耀强
,
龚茂初
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2012.11810
采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0~13wt%的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物, 并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附–脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2–程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征. 研究结果表明, Nd2O3在CZA固溶体中的溶解限约为10wt%, 过量Nd的添加会出现分相形成Nd0.5Ce0.5O1.75氧化物. 掺杂适量Nd能有效抑制氧化物晶粒的长大, 提高材料的热稳定性和氧化还原性能. Nd2O3的掺杂量为10wt%时, 样品的织构稳定性最好, 1000℃老化5 h后, 比表面积和孔容分别达97.14 m2/g和 0.44 mL/g. Nd2O3的掺杂量为7wt%时, 样品有高的储氧量, 经600℃和1000℃焙烧后储氧量分别为938.01 μmol/g和821.72 μmol/g; 体相氧的移动能力最强, 还原性能最佳, 老化后还原峰温由465℃升高到483℃. SEM结果表明, 所制备的材料均为球形颗粒, Nd2O3的添加可以有效阻止高温焙烧过程中粒子的团聚.
关键词:
CeO2-ZrO2-Al2O3; Nd2O3; 织构性能; 氧化还原性能
赵明
,
王海蓉
,
陈山虎
,
姚艳玲
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90933
采用共沉淀法制备了一系列不同Al_2O_3含量的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)氧化物,并用X射线衍射、激光拉曼光谱和N_2吸附.脱附等手段进行了表征.以CZA为载体,采用浸渍法制得钯基催化剂.结果表明,当Al_2O_3含量为80%时,新鲜CZA样品中出现γ-Al_2O_3相.经600℃焙烧后,Al_2O_3在CZA样品中的溶域值略小于80%.经l000℃老化后,CZA样品中Al_2O_3含量为60%时,才开始出现微弱γ-Al_2O_3相,而其他氧化物物相结构稳定.添加Al_2O_3后材料比表面积和储氧量明显增大.随着Al_2O_3含量的增加,CZA样品的储氧量由336.2增至486.2 μmol/g,表现出良好的抗高温老化性能.当Al_2O_3含量为40%时,新鲜催化剂对C_3H_8的起燃温度和完全转化温度分别为238和292℃,同时具有良好的温度特性和较宽的空燃比窗口.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化铝
,
共沉淀
,
复合氧化物
,
钯
,
三效催化剂
彭娜
,
陈山虎
,
周菊发
,
陈耀强
,
龚茂初
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2012.11810
采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0～13wt％的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)复合氧化物,并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2-程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征.研究结果表明,Nd2O3在CZA固溶体中的溶解限约为10wt％,过量Nd的添加会出现分相形成Nd0.5Ce0.5O1.75氧化物.掺杂适量Nd能有效抑制氧化物晶粒的长大,提高材料的热稳定性和氧化还原性能.Nd2O3的掺杂量为10wt％时,样品的织构稳定性最好,1000℃老化5h后,比表面积和孔容分别达97.14 m2/g和0.44 mL/g.Nd2O3的掺杂量为7wt％时,样品有高的储氧量,经600℃和1000℃焙烧后储氧量分别为938.01 μmol/g和821.72 μmol/g;体相氧的移动能力最强,还原性能最佳,老化后还原峰温由465℃升高到483℃.SEM结果表明,所制备的材料均为球形颗粒,Nd2O3的添加可以有效阻止高温焙烧过程中粒子的团聚.
关键词:
CeO2-ZrO2-Al2O3
,
Nd2O3
,
织构性能
,
氧化还原性能
黄利华
,
陈山虎
,
龚茂初
,
陈耀强
无机材料学报
doi:10.15541/jim20140223
采用共沉淀法制备了Ce0.65Zr0.35O2(CZ)储氧材料,分别以乙醇-水、丙醇-水、乙二醇-水、丙三醇-水体系对沉淀物进行陈化,研究了醇的种类对CZ及其负载的单Pd催化剂性能的影响.对CZ进行了扫描电镜(SEM),N2-吸脱附分析,对Pd/CZ进行了粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、储氧量(oSC)和程序升温还原(H2-TPR)的表征,并考察了三效催化性能.结果表明,醇的种类对CZ及Pd/CZ的性能有显著影响.在乙醇-水和丙醇-水陈化体系中制备的CZ分散性高,颗粒堆积松散,比表面积和孔径大,孔容高,且具有优异的热稳定性,其中丙醇-水陈化体系中制备的CZ老化后比表面积和孔容分别可达28 m2/g和0.1 mL/g,具有最高的热稳定性,其负载的单Pd催化剂在老化后对C3H8、CO和NO转化显著优于乙二醇-水和丙三醇-水陈化体系中制备的CZ所制备的催化剂.
关键词:
醇-水体系
,
CZ储氧材料
,
单Pd催化剂
,
性能
