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焙烧温度对CO2-CH4重整制合成气NiO/γ-Al2O3催化剂性能的影响

莫文龙 , 马凤云 , 刘月娥 , 刘景梅 , 钟梅 , 艾沙·努拉洪

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150382

采用水解–沉积法,在不同焙烧温度下制备了cat-500、cat-600、cat-700和cat-800系列NiO/γ-Al2O3催化剂.XRD和H2-TPR分析表明,焙烧温度高于700℃,活性组分与载体具有强烈的金属-载体相互作用(SMSI),具体表现为活性组分前驱体以尖晶石NiAl2O4的形式存在.反应后催化剂的XRD、TG-DTG、TPH等表征结果表明,cat-700和cat-800试样的Ni晶粒尺寸分别为9.8和8.7 nm,小于cat-500和cat-600试样(分别为15.7和13.6 nm),分散性更好;且催化剂表面积炭为丝状碳,其不会导致催化剂失活,但大量积累会引起床层压降升高,影响催化剂的反应性能.cat-800试样110 h寿命试验表明,高温焙烧制备的Ni基催化剂活性和稳定性均较高,CO2转化率达95%左右,失活速率仅为0.0536%/h.

关键词: CH4/CO2重整 , NiO/γ-Al2O3催化剂 , 焙烧温度 , NiAl2O4

溶液燃烧法制备Ni-Al2O3催化剂用于CO2-CH4重整研究

莫文龙 , 马凤云 , 刘月娥 , 刘景梅 , 钟梅 , 艾沙·努拉洪

无机材料学报 doi:10.15541/jim20150530

采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%和10wt%系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征.与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al2O3为载体)制备的催化剂相比,溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积,孔径分布可分为2~4.5 nm和4.5~10 nm两段,属典型的多级孔结构;NiO高度分散在载体上,与载体具有较强的相互作用,这种相互作用有利于提高催化剂的稳定性.催化剂210h稳定性试验表明,溶液燃烧法制备的Ni含量为8wt%试样的CH4转化率维持在90%左右,失活速率仅为0.035%/h,优于浸渍法制备的相同Ni含量催化剂.

关键词: CO2-CH4重整 , Ni-Al2O3催化剂 , 合成气 , 溶液燃烧法

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