吴廷华
,
严前古
,
卢伟
,
牛振江
,
茆福林
,
张奇能
,
朱明乔
,
钟依均
,
李则林
,
万惠霖
催化学报
利用脉冲-质谱在线分析技术考察了无气相氧条件下负载型金属催化剂上脉冲CH4的反应结果表明,对于Rh/SiO2催化剂,不管是氧化态还是还原态,除第1次脉冲生成较多的CO2外,从第2次脉冲开始,只有CO生成; 对于Ru/SiO2催化剂,无论是氧化态还是还原态,每次脉冲均有一定量的CO2生成. 这可能是由于Rh和Ru两种金属对氧的亲合力不同所致. 甲烷在负载型催化剂表面的活化以及产物的选择性主要受催化剂表面活性氧物种覆盖度的影响.
关键词:
甲烷
,
活化
,
表面氧
,
铑
,
钌
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
脉冲反应
吴廷华
,
严前古
,
李少斌
,
钟依均
,
牛振江
,
朱明乔
,
李则林
,
万惠霖
催化学报
利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段,对Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究. 结果表明,Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解-氧化反应机理. 甲烷首先在催化剂上发生解离吸附,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x=1～3). 其中,具有较高H/C比的CHx可能是甲烷部分氧化反应的活性物种, 而具有较低H/C比的CHx可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源. 活性物种CHx在活性氧物种的作用下,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢. 含氧中间体物种进一步分解,即生成CO和H2; CO2也可由CHx或CHxO物种进一步氧化生成.
关键词:
铑
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
郝仕油
,
肖强
,
钟依均
,
朱伟东
,
杨辉
材料科学与工程学报
本文综述了近年来氨基功能化介孔氧化硅材料的合成及其对CO2吸附性能的研究进展,重点介绍了氨基功能化MCM-41、MCM-48、SBA-15和以阴离子表面活性剂为模板剂合成氨基功能化介孔氧化硅的研究情况.同时本文对嫁接法和直接合成法在介孔氧化硅表面功能化中的优缺点进行了讨论.在研究展望部分,提出了氨基功能化介孔氧化硅在CO2吸附方面的研究方向.
关键词:
介孔氧化硅
,
表面改性
,
CO2吸附
,
氨基功能化
张元卓
,
于兹瀛
,
张富民
,
肖强
,
钟依均
,
朱伟东
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20352
采用浸渍法制备了在水煤气变换(WGS)反应中具有高催化活性的 Ni/γ-Al2O3催化剂,使用柠檬酸法合成出高效 CO2吸收剂 Li2ZrO3纳米材料.在固定床微反应器上对 WGS 和吸附强化水煤气变换(SE-WGS)反应制氢过程进行了比较研究.前者只使用20% Ni/γ-Al2O3催化剂,而后者将20% Ni/γ-Al2O3催化剂与纳米 Li2ZrO3吸收剂混合装填.结果表明,纳米 Li2ZrO3具有比已报道的 CO2吸收剂更快的吸收速率及优异的吸脱附循环稳定性,可应用于吸附强化过程,通过原位吸收 WGS 反应产生的CO2,使得反应超越化学平衡限制,直接制得高纯度 H2.在823 K,0.1 MPa 和 H2O/CO =4的条件下,在 SE-WGS 过程一步制得纯度高于98%的 H2,验证了吸附强化反应进程制高纯氢的可行性.
关键词:
制氢
,
二氧化碳
,
吸收剂
,
水煤气变换反应
,
锆酸锂
