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温控相分离纳米 Rh 催化1,5-环辛二烯选择性加氢反应

徐贻成 , 王艳华 , 曾艳 , 宋颖 , 赵家骐 , 蒋景阳 , 金子林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60473-7

发现离子液体[CH3(OCH2CH2)nN+Et3][CH3SO3–](ILPEG, n =12,16,22)具有临界溶解温度特性,据此确证了以 ILPEG 为稳定剂制得的 Rh 纳米催化剂具有温控相分离催化功能,并将其用于1,5-环辛二烯(1,5-COD)选择性加氢制环辛烯(COE)的反应中.在优化的反应条件下,1,5-COD 转化率和 COE 选择性分别为99%和90%; Rh 纳米催化剂经简单分相即可与产物分离,催化剂循环使用10次,其活性和选择性无明显降低.

关键词: 温控相分离催化 , 离子液体 , 铑纳米粒子 , 选择性加氢 , 1,5-环辛二烯

温控相分离催化三聚丙烯氢甲酰化反应的研究

吴小伟 , 王艳华 , 赵玉亮 , 金子林

催化学报

首次将温控相分离催化概念应用于三聚丙烯氢甲酰化反应中. 系统研究了各种反应条件对三聚丙烯氢甲酰化反应的影响,考察了催化剂的循环使用效果. 以RhCl3*3H2O为催化剂前体,以P[p-C6H4O(CH2CH2O)nH]3为配体,在V(H2)/V(CO)=1,p=6 MPa,θ=130 ℃的反应条件下,三聚丙烯氢甲酰化反应的转化率和醛收率可分别达到76.3%和72.1%. 催化剂循环使用三次,仍有较高的催化活性.

关键词: 温控相分离催化 , 铑 , 非离子表面活性膦配体 , 三聚丙烯 , 氢甲酰化反应

用于温控相转移纳米铑催化反应的水/有机两相新体系

陈志俊 , 王艳华 , 蒋景阳 , 金子林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60245-8

在水/1-戊醇两相体系中实现了以温控配体Ph2P(CH2CH2O)22CH3为稳定剂的Rh纳米催化剂的温控相转移功能,并将其应用于烯烃催化加氢反应,在优化的反应条件下,环己烯的转化率和环己烷的收率均为99%.通过简单的相分离即可将催化剂从产物中分离出来,重复使用8次,其活性保持不变.

关键词: 加氢反应 , 铑 , 纳米粒子 , 烯烃 , 温控配体 , 水/1-戊醇两相体系

Pd/C催化的对异丁基苯乙酮加氢反应

陈瑞芳 , 刘春 , 肖启民 , 金子林

催化学报

关键词: 异丁基苯乙酮 , 异丁基苯基乙醇 , 加氢反应 , 钯 , 活性炭

温控相转移纳米铑催化邻氯硝基苯选择性加氢反应

陈志俊 , 王艳华 , 李文江 , 蒋景阳 , 金子林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60216-3

研究了水/1-戊醇两相体系中铑纳米催化剂在邻氯硝基苯选择性还原制邻氯苯胺反应中的催化性能。在优化的反应条件下，邻氯硝基苯的转化率和邻氯苯胺的选择性分别为100%和98%。铑纳米催化剂经简单分相后可循环使用8次，其催化活性和选择性基本保持不变。

关键词: 温控配体 , 铑纳米粒子 , 邻氯硝基苯 , 选择性加氢 , 水/1-戊醇两相体系

低压下碱金属碳酸盐催化一步法合成碳酸二甲酯

刘春 , 张绍科 , 蔡宝仪 , 金子林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60309-0

报道了低压下碱金属碳酸盐催化环氧化物、CO2和甲醇一步合成碳酸二甲酯(DMC)的方法,系统考察了反应条件对一步合成DMC的影响规律.在最优反应条件下(初始压力0.5 MPa,反应温度120°C,碳酸钠7.5 mol%),以环氧乙烷为起始剂的DMC收率达到63.5%.提出了碱金属碳酸盐催化一步法合成DMC的可能反应机理.

关键词: 碳酸二甲酯 , 环氧化物 , 碱金属碳酸盐 , 一步法 , 低压

水溶性亚胺配体/钯催化的室温Suzuki反应

刘春 , 倪祁健 , 胡萍萍 , 袁浩 , 金子林

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00412

设计并合成了一种新型水溶性亚胺双齿配体Ⅰ,并得到其单晶结构.该配体具有半配位效应和绿色化学特征,与氯化钯组成的催化体系在空气和室温条件下,可有效催化乙醇水溶液中的溴代芳烃与芳基硼酸的Suzuki交叉偶联反应.在n(ArBr)=0.5mmol,n(ArB(OH)2)=0.75mmol,x(PdCl2)=1%,x(I)=2%,n(K2CO3)=1.0mmol,c(EtOH)=50%水溶液的优化条件下,经20min反应,分离收率即可达到99%.

关键词: Suzuki反应 , 交叉偶联 , 亚胺配体 , 钯 , 水相

温控相转移配体及催化Ⅻ.Ru/PETPP催化的苯乙烯水/有机两相加氢反应

梅建庭 , 王艳华 , 缪强 , 金子林

催化学报

关键词: 钌配合物 , 膦配合物 , 苯乙烯 , 两相加氢 , 温控相转移催化

温控相转移纳米铑催化高碳烯烃氢甲酰化反应

李考学 , 王艳华 , 蒋景阳 , 金子林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60110-6

基于温控配体Ph2P(CH2CH2O)16CH3稳定的Rh纳米催化剂在水/1-丁醇两相体系中具有温控相转移功能,将其用于高碳烯烃氢甲酰化反应中.在优化的反应条件下,1-辛烯转化率和醛收率分别达98%和96%,对其它高碳烯烃氢甲酰化反应也具有较高的催化性能.催化剂和产物通过简单的相分离即可分开,连续使用3次后,催化剂性能未见明显降低.

关键词: 氢甲酰化 , 铑纳米粒子 , 高碳烯烃 , 温控配体 , 水/1-丁醇两相体系

温控PEG两相体系催化三聚丙烯氢甲酰化

杨玉川 , 蒋景阳 , 王艳华 , 刘春 , 金子林

催化学报

将具有"高温混溶、室温分相"特征的温控PEG(聚乙二醇)两相催化体系用于三聚丙烯氢甲酰化反应.系统研究了以Rh(acac)(CO)2/TMPGP(TMPGP:P[O(CH2CH2O)nCH3]3,n=8)为催化剂时各种反应条件对三聚丙烯氢甲酰化反应的影响,并考察了催化剂的循环使用效果.在合成气压力6 MPa(CO/H2体积比为1)及温度为130 ℃的反应条件下,三聚丙烯氢甲酰化反应的转化率和醛收率可分别达77%和75%.室温下分离得到的含催化剂的PEG相循环使用11次,催化剂活性基本保持不变,第一次循环的铑流失率为1.5%(质量分数),11次循环的平均铑流失率为0.69%.于-20 ℃下分相得到的催化剂相可循环使用15次,其催化活性保持不变,第一次循环的铑流失率可降至0.16%.

关键词: 聚乙二醇 , 温控PEG两相催化 , 铑 , 三聚丙烯 , 氢甲酰化