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镧系六铝酸盐催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

郑建东 , 侯豹 , 葛秀涛 , 章守权

材料导报

用共沉淀法制备了镧系六铝酸盐LaMnx Al12xO19(x=0、1、2、3、4、5、6)催化剂,通过X射线衍射、差热分析、扫描电镜和比表面积分析等实验技术及甲烷催化燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察.研究了锰离子掺杂对催化剂结构以及甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,且具有较高的催化性能和高温稳定性,不同含量的Mn离子掺杂对催化剂的比表面积和活性有较大的影响.LaMn2 Al10 O19催化剂具有较好的活性,其起燃温度(T10%/℃)为506℃,完全转化温度(T90%/℃)为696℃.

关键词: 六铝酸盐 , 掺杂 , 甲烷催化燃烧 , 活性

碳酸铵加入量对共沉淀法制备LaMnAl11O19-δ催化剂的影响

郑建东 , 任晓光 , 宋永吉 , 于君英 , 沈国良

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2007.05.010

以甲烷催化燃烧为目标反应,采用以碳酸铵为沉淀剂的共沉淀法制备了Mn取代的镧六铝酸盐催化剂.在不同的焙烧温度下通过SEM、XRD进行物相分析,确定了最佳焙烧温度.借助于BET、FT-IR、XRD进行了物性表征,研究了不同碳酸铵加入量下所制备催化剂的化学结构及其对甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,焙烧温度在1200℃左右焙烧4h可以形成完整的六铝酸盐晶型.当n(碳酸铵)/n(M2+)(其中M2+为带两个正电荷的金属离子)=1.5时,所得催化剂的活性最高,起燃温度(T10%)为471℃,完全转化温度T90%为662℃.

关键词: 甲烷 , 催化燃烧 , 六铝酸盐 , 共沉淀法 , 碳酸铵

水含量对醇盐水解制备LaMnAl11O19-δ催化剂结构及其甲烷燃烧性能的影响

郑建东 , 任晓光

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2011.06.006

采用溶胶凝胶法中的金属醇盐水解技术制备LaMnAl11O19-δ六铝酸盐催化剂,通过X射线衍射、差热-热重、扫描电镜和比表面积分析等实验技术及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察.主要考察了金属醇盐水解时加入不同含量的水对催化剂结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂在1200C焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性.水含量对催化剂的性能有较大的影响,水含量较大时催化剂的比表面积和活性明显下降.当水和醇盐的摩尔比为1.5时,所制备的LaMnAl11O19-δ具有较大的比表面积和催化活性.

关键词: 水含量 , 六铝酸盐 , 催化剂 , 甲烷燃烧

La1-xSrxMnAl11O19-δ催化剂的甲烷燃烧性能研究

郑建东 , 任晓光

材料导报

采用反相微乳液-共沉淀法制备了一系列以La、Sr作为镜面阳离子、锰离子作为活性组分的六铝酸盐催化剂La1-xSrxMnAl11O19-δ(x=0.2、0.4、0.5、0.6、0.8).利用X射线衍射、比表面积分析等分析方法及甲烷燃烧对催化剂的结构和性质进行了考察,主要考察了不同含量的La和Sr离子的掺杂量对催化剂结构及对甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,La和Sr同时作为镜面阳离子,不但可以形成完整的六铝酸盐,而且所制备的催化剂具有较高的催化活性.不同含量的La和Sr离子掺杂对于催化剂的特性有较大影响.当x=0.5时,所制备的催化剂La0.5-Sr0.5MnAl11O19-δ具有较高的催化活性,起燃温度T10%=502℃,至683℃甲烷完全转化.催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧在La1-xSrxMnAl11O9-δ催化剂上为一级动力学反应,反应速率受催化剂固有性质控制.

关键词: 六铝酸盐 , 催化燃烧 , 甲烷 , 活性 , 动力学

钙钛矿型LaCo1-xFexO3催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能研究

郑建东 , 葛秀涛 , 章守权

材料导报

以催化甲烷燃烧为目标反应,采用共沉淀法制备铁和钴同时作为活性组分的一系列钙钛矿催化剂LaCo1-xFexO3 (x=0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1.0),通过XRD、BET、SEM、DSC-TG和TPR等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察.主要考察了不同掺杂量的Fe对催化剂结构及催化甲烷燃烧活性的影响.结果表明,催化剂在600℃焙烧后可以形成完整的钙钛矿晶型,同时具有较高的催化性能.不同量的Fe掺杂对于催化剂的特性有较大的影响,说明Fe离子和Co离子之间存在着一定程度的协同作用.Fe的加入使催化剂的活性得到明显提高,但加入Fe过量,催化剂的活性会有所降低.其中LaCo0.2 Fe0.8O3催化剂具有较大的比表面积和较高的催化活性.

关键词: 钙钛矿 , 甲烷燃烧 , 掺杂 , 催化活性

Ba1-x/2KxNiAl11O19催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

郑建东 , 葛秀涛 , 侯豹

材料导报

采用异丙醇盐水解法制备Ba1x/2KxNiAl11O19 (x=0,0.5,1.0,1.5,2.0)催化剂.通过BET模型计算了其比表面积,用XRD和DSC-TG等技术及甲烷燃烧实验考察了催化剂的物理化学性能,研究了钾离子掺杂量对催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明:催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较好的催化性能和高温稳定性,不同量的K和Ba离子掺杂对于催化剂的比表面积及孔径有较大的影响.Ba0.25K1.5 NiAl11O19催化剂具有较大的比表面积和较高的活性,1200℃焙烧后比表面积为61m2/g,催化甲烷燃烧的完全转化温度T90%为750℃.

关键词: 六铝酸盐 , 掺杂 , 甲烷催化燃烧 , 催化活性

K2MnAl11O19六铝酸盐催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能的研究

郑建东 , 任晓光 , 葛秀涛

材料导报

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和反相微乳液法制备六铝酸盐催化剂K2 MnAl11O9,利用XRD、BET和TGDTA技术及甲烷燃烧活性对催化剂进行了表征和活性验证.结果表明,3种方法所制备催化剂经1200℃焙烧4h后均可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时都具有高的催化性能和高温稳定性,其中反相微乳液法制备的K2MnAl11O19催化剂具有较高的比表面积和甲烷催化燃烧活性,起燃温度T10%=458℃,至676℃(T90%)甲烷完全转化.

关键词: 甲烷 , 催化燃烧 , 六铝酸盐

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