孙林兵
,
吴正颖
,
寇佳慧
,
淳远
,
王英
,
朱建华
,
邹志刚
催化学报
考察了负载型KNO3固体碱对环戊二烯(CPD)和甲醇的甲基化制备甲基环戊二烯(MCPD)反应的催化性能. 通过X射线衍射和低温氮吸附等手段研究了载体的表面性质和KNO3在不同载体表面的分解情况,并用非水溶液Hammett指示剂法测定了各固体碱的碱强度. 结果表明, KNO3负载在不同的氧化物载体上后其碱强度表现出极大的差异,负载在ZrO2, γ-Al2O3, 水滑石(HT)和MgO上能检测到H-为27.0的碱强度,这些碱性位可视为固体超强碱;而负载在SiO2和TiO2上仅检测到了H-为9.3的碱强度,这与载体本身的表面性质密切相关. 碱强度较低的KNO3/SiO2和KNO3/TiO2以及氧化物载体本身在CPD甲基化反应中表现出较差的活性,说明催化剂应具有一定的碱强度,但是催化剂的酸性和比表面积也会对其催化活性产生一定的影响. 在所考察的催化剂中, KNO3/γ-Al2O3和KNO3/HT的催化性能最好,在450 ℃时就能催化转化约32%的CPD, MCPD的选择性可达86%左右,高于传统固体碱MgO在500 ℃时的活性.
关键词:
固体碱
,
硝酸钾
,
负载型催化剂
,
碱强度
,
环戊二烯
,
甲基化
,
甲基环戊二烯
邹志刚
,
赵进才
,
付贤智
,
张彭义
,
陈军
,
朱鸿民
,
叶金花
功能材料
21世纪人类面临的最大课题是能源和环境问题,利用太阳能来解决全球性的能源和环境问题越来越受到人们的重视,各种技术手段应运而生.最近,我们成功地利用可见光响应的半导体光催化材料来分解水和降解有机污染物,实验中还发现如果光催化材料具有合适的能带结构,其光催化的效果就越显著.本文简要评述了光催化材料在太阳能转化和环境净化方面应用的研究背景、现状和发展趋势.
关键词:
光催化
,
太阳能
,
环境材料
,
能源转换
,
环境问题
刘龙
,
雪岷
,
储升
,
蒋可人
,
郭大萌
,
王英
,
邹志刚
材料导报
纳米TiO2作为典型的光催化材料一直受到人们的广泛关注,实现TiO2可见光响应的方法包括贵金属沉积、半导体氧化物复合、过渡金属或非金属掺杂以及表面染料敏化等,这些改性方法分别通过阻止光生电子-空穴的复合、窄化带隙、合理的价带匹配等措施提高光催化效率,其中掺杂是改善TiO2催化性能较简便且有效的方法.对有机-无机杂化材料的进一步器件化以及在生命科学领域内的应用探索将是有机功能化表面修饰研究方向的未来热点.
关键词:
纳米TiO2
,
掺杂
,
表面修饰
汪忠伟
,
黎波
,
辛宇尘
,
刘建国
,
姚颖方
,
邹志刚
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60016-4
采用微波法在氨气气氛下快速加热石墨烯(G)制备了含氮量在4.05 wt%-5.47 wt%的掺氮石墨烯(NG).将上述的掺氮石墨烯用作碱性电解质条件下的氧还原电催化剂，起始还原电势为0.17 V (vs SHE)，接近商用碳载铂催化剂的0.21 V (vs SHE).采用透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱研究了掺氮石墨烯的形貌、结构和掺杂氮原子的键合方式.结果发现，掺氮石墨烯的氧还原起始电位随着石墨氮原子含量的提高而上升，说明石墨类型的氮含量是影响其氧还原催化活性的关键因素.实验结果表明，微波法快速制备的掺氮石墨烯在碱性条件下表现出较高的氧还原催化活性，具有作为碱性燃料电池阴极催化剂的潜力.
关键词:
燃料电池
,
氧还原
,
起始电位
,
掺氮石墨烯
,
微波法
储升
,
刘龙
,
王英
,
邹志刚
材料导报
过渡金属氧化物介孔材料是继介孔氧化硅之后引起广泛关注的研究热点,而晶态时过渡金属氧化物介孔材料的性质及广泛应用起着决定性的作用.从合成角度综述了硬模板和软模板法制备有序晶态过渡金属氧化物介孔材料的研究进展,并且展望了介孔材料的发展趋势.硬模板法制备的介孔材料比软模板法有更好的有序性,而软模板法合成过程简便,有更好的工业应用前景,但需解决材料的有序介孔结构热稳定性差的难题.
关键词:
晶态
,
过渡金属氧化物
,
介孔材料
,
硬模板法
,
软模板法
王建强
,
黄丽
,
朱建华
,
王英
,
邹志刚
材料导报
近年来随着交叉学科的迅速发展,荧光传感器及其传感新材料作为材料科学和分析化学的结合点备受关注.对新型荧光化学传感器种类如膜传感器、光纤化学传感器、阴离子传感器、生物传感器的研究前沿以及制备传感新材料的溶胶-凝胶掺杂法、纳米粒子的表面功能化及沸石孔性材料吸附包埋法和用一步法制备无机/有机杂化传感材料3个方面作了详细的评述.同时报道了本实验室合成的有机/无机介孔杂化传感器材料的最新研究成果.
关键词:
荧光传感器
,
传感材料
,
分子识别
张继远
,
田汉民
,
田志鹏
,
王湘艳
,
于涛
,
邹志刚
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2009.01110
以异丙醇钛为前驱体,采用溶胶水热方法合成了TiO_2纳米晶. 采用XRD和TEM等测试技术研究了合成条件对TiO_2纳米晶的晶粒度、结晶度以及相转变的影响规律. 研究显示,通过控制前驱液的预热处理、水热温度及前驱液浓度等条件,实现了对TiO_2纳米晶的晶型、结晶度、晶粒度 (10～20nm 到120nm) 的稳定调控. 采用优化实验条件后得到的TiO_2纳米晶的水性浆料,使用精确控制膜厚的涂布技术,制作成染料敏化太阳电池 (Dye-Sensitized Solar Cells, DSSC).由于制备的TiO_2纳米晶具有纯锐钛矿晶型、合适的晶粒大小和良好的结晶性,使DSSC的光电转换效率达到了7.33%,高于同样实验条件下以P25或商业TiO_2浆料制作的DSSC的光电转换效率.
关键词:
染料敏化太阳电池
,
纳米TiO_2
,
结晶度
,
晶粒度
王芳
,
周勇
,
李萍
,
蒯立邦
,
邹志刚
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61111-1
研究表明, MgO能够活化吸附在其表面的 CO2分子,促进 HCO3–的生成,而在 H原子存在的条件下, HCO3–为 CO2光催化还原为碳氢化合物和 CO的活性中间体. CO2为对称的直线型分子,在化学反应中表现出极高的稳定性,成为阻碍人工光合作用发展的重要因素.在设计新型光催化剂时,复合 MgO可能会有效提高催化剂的活性.绿色植物的叶片结构或茎中存在大量尺寸不一的多孔结构,以利于植物生命活动(包括光合作用和呼吸作用)过程中气体的有效扩散和水分、营养物质的运输. TiO2因其良好的化学稳定性、无毒且成本低廉,在人工光合成领域得到广泛的研究.因此,本文以空心菜杆为模板, TiO2为主体催化剂,应用溶胶-凝胶法,通过调节 MgO的含量合成了一系列仿生多孔结构的 MgO-TiO2复合物.
样品的 X射线衍射、X射线光电子能谱和高分辨透射镜表征结果证明,生物模板空心菜杆在550oC下煅烧5 h之后可被完全移除,且 MgNO3分解为 MgO,生成 TiO2-MgO复合物.从扫描电镜中可观察到,以空心菜杆为模板合成的 MgO-TiO2,模板的空心管状结构得以保持,在长度和宽度上有一定程度的皱缩.横截面和纵截面图说明样品很好地复制了空心菜杆的导管和筛管组成的多孔结构.同时N2吸附-脱附结果表明,样品中存在3–5 nm的介孔结构.同时我们发现,由于 MgO的加入,0.05% MgO-TiO2复合物的比表面积比 TiO2减少了18%,之后随着 MgO含量的增加, MgO-TiO2复合物的比表面积呈下降趋势.标准状况下,测试了样品对 CO2的吸附量.结果表明,随 MgO含量的升高,吸附量先增加后减小,且 MgO-TiO2复合物的吸附量为 TiO2的1.3–1.8倍.结合样品比表面积及原位红外光谱测试结果,说明样品的 CO2吸附量受 MgO的含量与样品的比表面积双重因素的影响. CO2吸附包括物理吸附和化学吸附,而且对于同种样品,吸附量与样品比表面积正相关.当 MgO-TiO2复合物的比表面积随着 MgO含量的增加而减小时, CO2吸附量却先增加后减小,表明 MgO的加入极大地促进了 CO2的化学吸附.以 MgO-TiO2复合物作为光催化剂将 CO2和 H2O还原为 CH4. CH4的总产量随着光照时间的增加而增加,10 h后的总产量随着 MgO含量的升高先增加后减少,与样品的 CO2吸附量的变化趋势相似但不完全相同.与 TiO2(6.5μmol/g)相比, MgO-TiO2复合物样品催化作用下的 CH4的最终产量均增大,活性最好的0.2% MgO-TiO2(18.7μmol/g)的产量达到了它的2.88倍,说明 MgO对 CO2具有活化作用,且活化后的 CO2更容易生成 CH4.综合结果表明, CO2在催化剂表面的吸附量、电子的表面迁移、反应活性位点等因素共同决定了催化剂的光催化活性.
关键词:
氧化镁
,
二氧化钛
,
二氧化碳光还原
,
二氧化碳活化
,
仿生多孔结构
,
生物模板
