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Pt(111)表面上表层Fe(FeO)结构和次表层Fe结构的可控转变

马腾 , 傅强 , 崔义 , 张镇 , 王珍 , 谭大力 , 包信和

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90821

利用扫描隧道显微镜(STM)和X射线光电子能谱(XPS)对Pt(111)表面制备的Fe单层薄膜及其在不同环境气氛条件下的多种结构进行了研究.在温度为487K的Pt(111)表面制备出了完整的Fe单层薄膜Fe/Pt(111).对Fe/Pt(111)依次升高温度进行超高真空退火,STM和XPS结果表明退火温度高于800 K时,表面Fe原子扩散到次表层区域,形成次表层Fe结构Pt/Fe/Pt(111).Pt/Fe/Pt(111)在O_2氧化气氛中经850 K退火可转变成表面FeO薄膜FeO/Pt(111).FeO/Pt(111)结构在温和的H_2还原气氛中(600K)转变成表面Fe结构,进一步的还原处理(800K)则可以重新生成Pt/Fe/Pt(111).控制样品的环境气氛在O_2和H_2之间切换,使得表面Fe(FeO)和次表面Fe可以重复地转变.本研究实现了多种Fe-Pt表面结构的可控制备,可为合理地设计高效、价廉的催化剂提供借鉴.

关键词: 双金属催化剂 , 氧化物 , Pt富集表面 , 反相模型体系

沸石分子筛在高岭土微球上的生长

许名灿 , 程谟杰 , 谭大力 , 刘秀梅 , 包信和 , 宗保宁 , 闵恩泽

催化学报

通过不同的合成方法,在高岭土微球上生长了沸石分子筛P与沸石分子筛KSO1的混合物、单一 沸石分子筛KSO1和小晶粒沸石分子筛Y,并用多种物理手段如X射线衍射、电子显微镜和固体 核磁共振波谱等对合成样品进行了表征.

关键词: 高岭土微球 , 沸石分子筛 , 生长

单层FeO薄膜表面周期性氧缺陷结构的形成

马腾 , 傅强 , 姚运喜 , 崔义 , 谭大力 , 翟润生 , 包信和

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60102-7

采用扫描隧道显微镜和X射线光电子能谱对含有次表层Fe的Pt表皮结构(Pt skin),即0.4MLFe的Pt/Fe/Pt(111)表面,在1.1×10-7kPa氧气气氛退火过程中的变化进行了研究.结果表明,当退火温度为600K时,氧气在Pt/Fe/Pt(111)表面上解离吸附并诱导表面局域结构的重构;750K时次表层Fe可以扩散到表面并被氧化;当升至850K时,在样品表面形成单层FeO结构,并且FeO表面具有周期性的缺陷.这种缺陷是由于单层FeO薄膜的摩尔条纹单胞中fcc位上一个或多个氧原子缺失形成的,其中多原子空位被确定为缺失6个氧原子所致.FeO表面缺陷结构的研究为理解Fe-Pt催化剂在氧化气氛中的结构稳定性以及构造表面活性位提供一定的基础.

关键词: , , 双金属催化剂 , 氧化亚铁薄膜 , 氧空位缺陷 , 扫描隧道显微镜

乙酸在SmO x/Rh(100)模型表面上的吸附和分解

马运生 , 姜志全 , 周维平 , 谭大力 , 翟润生 , 包信和 , 庄叔贤

催化学报

用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在SmO x/Rh(100)模型表面上的吸附与分解. 结果表明: 低温下吸附乙酸时,SmO x的加入明显促进了乙酸分子中O-H键的断裂,从而有利于乙酸根的形成; 升高表面温度,SmO x的存在促进了乙酸根中C-C键的断裂,有利于乙酸根的进一步分解. 120 K时,乙酸在SmO x/Rh(100)上主要以乙酸根的形式存在. 225 K时,乙酸根即可发生以生成CO为主的脱羧反应. 在417和477 K观察到受表面脱羧反应控制的CO2和H2的脱附峰. 对反应的机理进行了讨论.

关键词: 乙酸 , 氧化钐 , , 模型表面 , 热脱附谱 , 高分辨电子能量损失谱

Ni80P20合金的非晶化度与催化活性的关联

宋真 , 郝志显 , 谭大力 , 雷浩 , 包信和 , 孙文声 , 闵恩泽

催化学报

采用淬冷法,通过改变冷却铜辊的转速,得到了一系列具有不同非晶化度的Ni80P20合金材料.以乙炔加氢为探针反应的催化研究结果表明,合金的催化活性随非晶化程度的增加而增加,同时,非晶态合金具有比相应的晶态合金明显优良的催化稳定性.XRD和AES深度分析显示:在氧化-还原活化处理过程中,相对晶态合金而言,非晶态合金显示明显的"惰性",活化后的表面上含有较多的对加氢反应有促进作用的金属镍和氧化镍相互作用的结构.

关键词: 非晶态材料 , 镍磷合金 , 催化活性 , 乙炔 , 加氢

层合板抗弹混杂结构优化试验研究

梅志远 , 谭大力 , 朱锡 , 候海量

兵器材料科学与工程 doi:10.3969/j.issn.1004-244X.2005.04.011

弹道冲击下具有一定混杂比例的纤维增强层合板,其抗弹效率与混杂结构相关.针对三种层间混杂层合板结构在微曲面柱形弹高速侵彻下的抗弹效率进行实验研究,并对其横向破坏模式展开分析,认为在弹道侵彻下层板结构横向纤维层存在吸能变形模式和抗弹机理的差异,将导致不同层间混杂结构抗弹效率的发挥.同时基于层板结构的工艺要求,认为层间混杂结构是综合性能较好的混杂结构.

关键词: 复合材料 , 高速冲击 , 混杂结构 , 结构优化 , 舰艇防护

硅烷化处理对Moo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响

王红霞 , 谭大力 , 徐奕德 , 包信和

催化学报

结合催化剂的活性评价及固体高分辨核磁共振谱、X射线光电子能谱和X射线荧光光谱和热重等技术,考察了硅烷化处理对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷脱氢芳构化活性的影响.结果表明,采用大分子有机硅烷对HZSM-5分子筛进行硅烷化处理,除去了分子筛外表面的酸性位,并使分子筛本身发生了脱铝.硅烷化处理使Mo/HZSM-5催化剂在进行甲烷脱氢芳构化反应时催化剂上总的积碳量明显减少,从而提高了催化剂的活性.

关键词: , HZSM-5分子筛 , 硅烷化 , 甲烷 , 脱氢芳构化 , Brnsted酸 , 积碳

氧化铝薄膜表面羰基钼物种的可逆再生

姜志全 , 赵红 , 谭大力 , 翟润生 , 包信和

催化学报

通过Mo(CO)6的热分解制备了Al2O3薄膜负载的金属钼模型催化剂,并采用热脱附谱(TDS)和X射线光电子能谱(XPS)原位研究了CO在金属态Mo/Al2O3模型催化剂表面的化学吸附.结果表明,在低温下CO可与Al2O3表面的金属钼纳米粒子发生多重配位形成类似于羰基钼的物种.CO在Mo/Al2O3模型催化剂表面的吸附导致Mo 3d XPS峰向高结合能方向位移,所生成的羰基钼物种表现为TDS谱中在240 K处有脱附峰.负载的金属钼模型表面与体相金属钼的化学性质完全不同,表现出明显的粒子尺寸效应.

关键词: 热脱附谱 , X射线光电子能谱 , 羰基钼 , 氧化铝薄膜 , 可逆再生

FRC/钢燕尾槽单向连接结构强度特性及损伤机理

梅志远 , 谭大力 , 杨坤

材料科学与工艺

针对纤维增强复合材料(FRC)与钢结构的紧密坚固连接要求,提出并设计了FRC/钢结构燕尾槽单向嵌入式胶接连接结构形式.初步设计的连接结构试件单向面内抗剪极限强度试验测试结果显示:由于层间剪力引起的自由端效应影响,FRC/钢燕尾槽连接结构的初始损伤将最先出现在自由端部,导致连接结构紧密性连接要求不能得到满足,而槽体连接区内纤维的层间分层和拐角区树脂基体的挤压损伤以及上下层间界面剥离构成了燕尾槽单向连接结构抗剪承载时的典型损伤及破坏模式.为此,提出了自由端部增强改进结构形式.采用有限元数值方法(Abaqus/Standard)对改进前、后两种连接结构界面应力分布特性进行分析,改进结构试验研究结果表明:改进后单向燕尾槽连接结构层间界面应力分布更趋合理,自由端部分层初始损伤得到有效抑制,燕尾槽单向连接结构能在有效保证水密性要求的前提下,使抗剪极限强度提高约61%.

关键词: 复合材料 , 连接技术 , 燕尾槽单向连接结构 , 界面强度特征

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