胡基业
,
刘晓钰
,
范义秋
,
谢颂海
,
裴燕
,
乔明华
,
范康年
,
张晓昕
,
宗保宁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60543-9
以骨架NiMo以及与氧化物物理混合,考察了其在连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇一锅法重整一氢解制1,2-丙二醇(1,2-PDO)的性能.研究发现,骨架NiMo自身催化活性高,但对1,2-PDO的选择性一般.当将其与MgO,SiO2,A12O3,HZSM-5,TiO2,ZrO2或CeO2机械混合时,丙三醇转化率和1,2-PDO选择性均发生下降.但当与ZnO物理混合时,催化活性和选择性均有所提高,1,2-PDO得率可达52.0％,优于贵金属催化剂在该一锅法反应中得到的结果.物理混合的ZnO与骨架NiMo之间这种独特的协同作用,归因于重整过程中产生的CO2在ZnO上发生化学吸附,原位增强了ZnO的路易斯酸性.这不仅促进了丙三醇在ZnO上脱水生成中间产物丙酮醇,也促进了丙酮醇在骨架NiMo上加氢生成1,2-PDO.
关键词:
丙三醇
,
氢解
,
氧化锌
,
镍
,
钼
,
协同效应
周功兵
,
刘建良
,
许可
,
裴燕
,
乔明华
,
范康年
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10508
采用水热合成法制备了镁铝尖晶石(MgAl2O4)材料,制备了其负载的Ru催化剂,研究了MgAl2O4焙烧温度对Ru/MgAl2O4催化剂上液相苯部分加氢催化性能的影响.采用X射线粉末衍射、27A1固体核磁共振、傅里叶变换红外光谱、H2-程序升温还原、H2-程序升温脱附、N2物理吸附、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统的表征.结果表明,在较低的焙烧温度(773 K)下即可制得很好尖晶石晶型的MgAl2O4材料.载体焙烧温度对催化剂结构和Ru粒径等有显著的影响.1023K焙烧的MgAl2O4负载的Ru催化剂上环己烯选择性及收率最高,分别可达52.4％和38.5％.结合催化剂的表征和反应结果,对载体焙烧温度影响催化剂活性和选择性的原因进行了讨论.
关键词:
钌
,
镁铝尖晶石
,
焙烧温度
,
苯
,
部分加氢
,
环己烯
胡基业
,
刘晓钰
,
王彬
,
裴燕
,
乔明华
,
范康年
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60405-1
采用浸渍法、共沉淀法、水热法和碳微球硬模板法制备了Ni/ZnO催化剂,运用X射线衍射、程序升温还原、透射电子显微镜和氢滴定等手段对其进行了表征,并用于连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇重整-氢解反应.结果表明,在较低空速下,生成的1,2-丙二醇(1,2-PDO)易在Ni分散度较高的催化剂上进一步裂解为乙醇和气相产物；而在较高空速下,其选择性受制于中间产物丙酮醇的加氢.在优化的空速下,Ni分散度越高越有利于1,2-PDO的生成.在Ni分散度最高的Ni/ZnO催化剂上,当丙三醇质量空速为0.84h-1时,1,2-PDO选择性最高,为54.9％,丙三醇转化率为85.4％.
关键词:
镍
,
氧化锌
,
丙三醇
,
重整
,
氢解
,
1,2-丙二醇
,
分散度
