陈金春
,
刘晔
,
路勇
,
薛青松
,
高立达
,
王亚
,
何鸣元
催化学报
以柠檬酸溶胶-凝胶法合成的具有萤石结构的Ce0.8Gd0.2O1.9 (CGO)复合氧化物为载体,用初湿浸润法制备了负载型Pt催化剂. 纯异辛烷的重整反应结果显示, 600和800 ℃焙烧的催化剂达到了热力学平衡转化, 1 000 ℃焙烧会导致Pt的聚集和氧化物的严重烧结,因而催化剂活性较差. 抗硫测试表明, 800 ℃焙烧的催化剂抗硫性能最好,在300 μg/g硫存在下, 100 h内异辛烷均接近完全转化;在500 μg/g硫存在下催化剂仍表现出良好抗硫性能. 程序升温还原和X射线分析结果显示, 800 ℃焙烧时Pt与CGO载体间的相互作用最强,同时催化剂具有良好的热稳定性,这是催化剂具有抗硫性能并且抗硫作用持久的根本原因. 反应条件下噻吩硫完全转化成H2S, 硫的转化可能是通过氧化-还原机理进行的.
关键词:
铂
,
稀土氧化物
,
水蒸气重整
,
异辛烷
,
氢气
,
硫中毒
高立达
,
薛青松
,
路勇
,
何鸣元
催化学报
以CuZnAl复合氧化物为催化剂,以空气为氧化剂,在固定床反应器中进行了模拟汽油中正戊硫醇的催化空气氧氧化脱除反应. 考察了空速、氧气/硫比和反应温度等因素对脱除正戊硫醇效果的影响. 结果表明,正戊硫醇的脱除可以在重时空速为50～70 h-1, 反应温度为150和300 ℃下高效地进行,在100 h内正戊硫醇的转化率维持在90%以上. 正戊硫醇氧化在150 ℃下发生二聚生成二聚物;在300 ℃下反应初期以深度氧化生成SO2为主,但随着反应时间的延长深度氧化反应逐渐减弱而二聚反应逐渐增强.
关键词:
正戊硫醇
,
脱除
,
催化氧化
,
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
复合氧化物
陈金春
,
高立达
,
薛青松
,
刘晔
,
王亚
,
路勇
中国稀土学报
以柠檬酸溶胶-凝胶法、六亚甲基四胺共沉淀法和草酸共沉淀法合成了具有萤石结构的Ce0.8Gd0.2O1.9(CGO)复合氧化物,并用初湿浸润法制备了负载型Pt/CGO催化剂. 纯异辛烷的重整反应结果显示,制得的催化剂均达到了热力学平衡转化. 抗硫测试表明,用柠檬酸溶胶-凝胶法所制载体制备的催化剂具有最好的抗硫中毒性能,在300 ìg穏-1硫存在条件下,100 h内异辛烷均接近完全转化. 用六亚甲基四胺共沉淀法和草酸共沉淀法所制载体制备的催化剂,在相同硫含量条件下,100 h后异辛烷的转化率分别降至～90%和～82%. 这主要是由于二者热稳定性较差和Pt与CGO复合氧化物载体之间相互作用较弱所致. 催化剂储氧量与其抗硫中毒性能并无直接关联. 另外,3种催化剂均具有良好的抗积炭性能.
关键词:
水蒸气重整
,
异辛烷
,
制氢
,
抗硫中毒
,
Pt催化剂
,
稀土氧化物
陈金春
,
薛青松
,
路勇
,
何鸣元
催化学报
利用原位红外漫反射技术(DRIFTS)对抗硫中毒催化剂Pt/Ce0.8Gd0.2 O1.9(Pt/CGO)上CO吸附、CO/噻吩共吸附以及CO/H2S顺序吸附进行了研究,并与 Pt/Al2O3催化剂进行了比较. CO吸附实验表明, 1.6%Pt/CGO-800(800 ℃焙烧)上CO的红外特征吸收峰在 2 104 cm-1, 与1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰(2 070 cm-1)相比,向高波数方向移动了34 cm-1. 1.6%Pt/CGO-600上出现两个CO特征吸收峰,主峰位于 2 108 cm-1, 肩峰位于 2 085 cm-1. C O/噻吩共吸附实验表明,噻吩导致1.6%Pt/CGO-800上CO吸附的红外特征吸收峰红移至 2 090 cm-1, 峰强度略有降低;1.6%Pt/CGO-600上CO的红外特征吸收峰红移至 2 096 cm -1 且强度有所降低,同时肩峰消失. 而1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰明显减弱并红移至 2 040 cm-1. CO/H2S顺序吸附实验表明, H2S导致Pt/CGO 催化剂在 2 104 和 2 108 cm-1 处的CO特征吸收峰轻微红移,峰强度略有降低,而H2S导致Pt/Al2O3完全丧失CO的吸附能力. 原位DRI FTS表征结果表明, Pt/CGO催化剂上生成的强缺电子特性Pt颗粒具有很强的抗硫中毒能力, 8 00 ℃焙烧有利于生成单一的抗硫中毒的强缺电子Pt金属位,使得1.6%Pt/CGO-800具有最佳的抗硫中毒性能.
关键词:
原位漫反射红外光谱
,
抗硫
,
铂催化剂
,
制氢
,
稀土复合氧化物
