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V2O5催化的甲烷液相部分氧化反应

陈立宇 , 杨伯伦 , 张秀成 , 董武 , 曹凯

催化学报

以不同的过渡金属化合物作为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相部分氧化反应的研究,考察了催化剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间、发烟硫酸浓度等工艺条件对目的产物收率的影响,同时对反应的催化机理进行了探讨. 甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,后者进一步水解得到甲醇. 以V2O5作为甲烷液相部分氧化反应的催化剂时甲烷转化率可达54.5%, 目的产物选择性为45.5%, 相应的工艺条件为催化剂用量0.025 mol, 反应温度180 ℃, 发烟硫酸中SO3含量50%, 反应时间2 h. V2O5催化的甲烷液相部分氧化反应遵循亲电取代机理,溶剂发烟硫酸是甲烷转化的关键因素之一.

关键词: 甲烷 , 部分氧化 , 五氧化二钒 , 发烟硫酸 , 甲醇 , 反应机理

含钒杂多酸催化发烟硫酸中甲烷液相部分氧化反应

陈立宇 , 杨伯伦 , 张秀成 , 董武 , 张小平

催化学报

以H5PV2Mo10O40 为催化剂,在发烟硫酸中进行了甲烷液相部分氧化,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响. 甲烷在反应中首先转化为硫酸甲酯,硫酸甲酯随后水解为甲醇. 对于甲烷液相部分氧化反应,发烟硫酸中游离的SO3是非常重要的影响因素. 在工艺条件为催化剂用量7.0 mmol, 反应温度473 K, 反应压力3.5 MPa, 反应时间3 h和发烟硫酸中SO3含量50%时,甲烷转化率可达48.5%, 目的产物甲醇收率为41.5%.

关键词: 甲烷 , 液相部分氧化 , 含钒杂多酸催化剂 , 发烟硫酸

3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮镱配合物的制备及其晶体结构

宋纪蓉 , 董武 , 胡荣祖 , 李福平 , 郁开北

中国稀土学报

3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(NTO)的锂盐水溶液与Yb2O3的稀硝酸溶液反应, 制备了标题配合物, 其化学式为Yb(NTO)3*10H2O. 用X射线衍射法测定配合物的晶体结构, 其分子式为[Yb(NTO)3(H2O)4]*6H2O. 属单斜晶系, 空间群为C2/c. 晶胞参数如下: a=3.6931(5) nm, b=0.6683(10) nm, c=2.5656(3) nm, β=130.974(5)°, V=4.7811(11) nm3, Z=8, Dc=2.013 g*cm-3, μ=4.017 mm-1, F(000)=2850. 镱离子的配位数为7, 其配位多面体为五角双锥.

关键词: 稀土 , 3-硝基-1 , 2 , 4-三唑-5-酮 , 镱配合物 , 晶体结构

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