苏玲玲
,
马丁
,
刘秀梅
,
徐奕德
,
包信和
催化学报
与Mo/HZSM-5相比,Re/HZSM-5也是较好的甲烷无氧芳构化催化剂,其初活性较高,但随着反应的进行,催化剂失活的速率较快.通过NH3-TPD,H2-TPR和MAS NMR等手段,对催化剂的酸性和分子筛骨架铝的变化以及铼物种的还原性能进行了研究.结果表明,催化剂酸性的在反应中起着重要的作用,但不同铼担载量的催化剂酸性的变化比较复杂,不同于Mo/HZSM-5体系.总的来看,并不是酸性越强或酸量越多,催化剂的催化性能就越好;催化剂的酸性和酸量都有一个最佳值.担载铼物种后,铼物种可与分子筛的骨架铝发生强烈的相互作用,最终导致骨架脱铝. Re/HZSM-5催化剂具有较高的低温活性,在较低温度下可被还原性气氛还原,且还原后的活性物种单一.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
铼
,
钼
,
HZSM-5沸石
,
负载型催化剂
田丙伦
,
刘红梅
,
苏玲玲
,
舒玉瑛
,
徐奕德
催化学报
研究了Co的添加对Mo/MCM-22催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响.发现用共浸渍法制备的Co/Mo摩尔比为0.2的催化剂具有较高的活性,而先浸渍Mo后浸渍Co的催化剂具有较好的稳定性.XRD实验表明,Co及Mo的氧化物均高度分散在分子筛表面,其担载降低了分子筛的衍射强度.不同接触时间下催化剂的反应结果表明,接触时间长,积炭选择性随接触时间增加而迅速增加;接触时间短,积炭选择性随接触时间增加而减少.积炭催化剂的TG研究表明,催化剂上的积炭主要有两种形式.低温积炭随反应时间增加而迅速增多,高温积炭的变化则较为缓慢.低温积炭可能是导致催化剂活化和失活的主要原因.高温积炭可能是一种大分子量的碳氢物种,位于MCM-22分子筛的“超笼”中,表明MCM-22有较大的容积炭能力.
关键词:
甲烷
,
无氧芳构化
,
氧化钴
,
氧化钼
,
MCM-22沸石
,
积炭
苏玲玲
,
张贺
,
王祥生
,
庄建勤
,
徐奕德
,
包信和
催化学报
通过改变合成条件与合成体系,考察了不同硅源合成的HZSM-5分子筛对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应性能的影响. 结果表明,用水玻璃合成的HZSM-5分子筛负载Mo后,其催化性能优于用硅溶胶合成的分子筛. 1H MAS NMR测定结果表明,前者的Brnsted酸浓度较后者大. 通过改变合成条件,减小HZSM-5分子筛的粒度,可以提高催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中的稳定性.
关键词:
HZSM-5分子筛
,
钼
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
脱氢芳构化
