周建宏
,
赵云
,
宋金富
,
艾沙·努拉洪
,
胡佳
,
陈黎行
,
郭洪臣
催化学报
在小型固定床反应器上研究了水蒸气钝化及过渡金属(Ni, Co, Cu, Zn)改性对调变纳米HZSM-5沸石催化剂上C5～C8混合烷烃芳构化反应的作用. 采用NH3-TPD和Py-FT-IR方法表征了改性催化剂的表面酸性质,并与其催化芳构化性能进行了关联. 结果表明,在450 ℃下进行水蒸气钝化能显著提高催化剂的芳构化选择性,减少甲烷和乙烷等低碳烷烃的生成;催化剂进一步用锌盐或铜盐溶液浸渍改性,可以显著提高催化剂的抗积炭失活能力. 这是由于水蒸气钝化能适当减少沸石表面的酸量,降低酸强度,而铜、锌改性可进一步减少B酸中心,增加L酸中心,并与B酸中心协同作用形成具有脱氢活性的催化中心,从而影响混合烷烃的活化方式与芳构化路径.
关键词:
C5～C8混合烷烃
,
芳构化
,
HZSM-5沸石
,
水蒸气钝化
,
浸渍
,
过渡金属
艾沙·努拉洪
,
刘家旭
,
贺宁
,
郭洪臣
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60539-7
采用沉积沉淀和浸渍法制备了Au-Zn组合改性HZSM-5催化剂.并且对比研究了HZSM-5,Au/HZSM-5,Zn/HZSM-5和Au-Zn/HZSM-5催化剂的性质和催化性能.采用UV-Vis和XPS表征揭示出Au-Zn/HZSM-5催化剂中Au物种与Zn物种的相互作用.正丁烷探针反应结果表明,在Zn/HZSM-5催化剂中引入Au有效地提高了正丁烷的脱氢芳构化性能,同时抑制了正丁烷在Zn活性中心上的氢解副反应.在相同条件下,与Zn/HZSM-5催化剂相比,正丁烷转化率由49.1％增加到70.8％,烯烃和芳烃产物总选择性由57％增加到61.98％,干气的选择性由31％降低至28.4％.上述结果表明,Au-Zn/HZSM-5催化剂在轻烃芳构化反应中具有良好的催化性能.
关键词:
金
,
锌
,
HZSM-5分子筛
,
正丁烷转化
,
脱氢
,
芳构化
,
纳米金颗粒
,
沉积沉淀法
莫文龙
,
马凤云
,
刘月娥
,
刘景梅
,
钟梅
,
艾沙·努拉洪
无机材料学报
doi:10.15541/jim20150382
采用水解–沉积法,在不同焙烧温度下制备了cat-500、cat-600、cat-700和cat-800系列NiO/γ-Al2O3催化剂.XRD和H2-TPR分析表明,焙烧温度高于700℃,活性组分与载体具有强烈的金属-载体相互作用(SMSI),具体表现为活性组分前驱体以尖晶石NiAl2O4的形式存在.反应后催化剂的XRD、TG-DTG、TPH等表征结果表明,cat-700和cat-800试样的Ni晶粒尺寸分别为9.8和8.7 nm,小于cat-500和cat-600试样(分别为15.7和13.6 nm),分散性更好;且催化剂表面积炭为丝状碳,其不会导致催化剂失活,但大量积累会引起床层压降升高,影响催化剂的反应性能.cat-800试样110 h寿命试验表明,高温焙烧制备的Ni基催化剂活性和稳定性均较高,CO2转化率达95%左右,失活速率仅为0.0536%/h.
关键词:
CH4/CO2重整
,
NiO/γ-Al2O3催化剂
,
焙烧温度
,
NiAl2O4
莫文龙
,
马凤云
,
刘月娥
,
刘景梅
,
钟梅
,
艾沙·努拉洪
无机材料学报
doi:10.15541/jim20150530
采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt％、4wt％、6wt％、8wt％和10wt％系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征.与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al2O3为载体)制备的催化剂相比,溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积,孔径分布可分为2～4.5 nm和4.5～10 nm两段,属典型的多级孔结构;NiO高度分散在载体上,与载体具有较强的相互作用,这种相互作用有利于提高催化剂的稳定性.催化剂210h稳定性试验表明,溶液燃烧法制备的Ni含量为8wt％试样的CH4转化率维持在90％左右,失活速率仅为0.035％/h,优于浸渍法制备的相同Ni含量催化剂.
关键词:
CO2-CH4重整
,
Ni-Al2O3催化剂
,
合成气
,
溶液燃烧法
