陶伟川
,
毛东森
,
陈庆龄
,
胡英
催化学报
研究了silicalite-1分子筛的不同后处理方法对其催化环己酮肟Beckmann重排制己内酰胺性能的影响,这些方法包括水(或氨)蒸气处理以及在碱性、酸性或中性条件下用NH4NO3处理.结合XRD,FT-IR和 29Si MAS NMR表征结果对silicalite-1催化剂的活性中心进行了探讨.结果表明,碱性条件下用NH4NO3进行后处理对提高分子筛的催化性能最为有利.分子筛上无规则排布的末端硅羟基数量的减少,以及具有相互氢键作用的邻式硅羟基的产生是其催化性能提升的主要原因.
关键词:
环己酮肟
,
气相Beckmann重排
,
己内酰胺
,
silicalite-1分子筛
,
后处理
,
活性中心
陶伟川
,
毛东森
,
夏建超
,
陈庆龄
,
胡英
催化学报
研究了氢氟酸后处理对 silicalite-1 催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响. 结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善. 其中, silicalite-1 原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%. XRD, FT-IR和 29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时, silicalite-1 表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.
关键词:
silicalite-1 分子筛
,
氢氟酸
,
环己酮肟
,
气相Beckmann重排
,
己内酰胺
黄永前
,
郑昌琼
,
胡英
,
张育林
功能材料
以正硅酸乙酯和氧氯化锆为原料,用溶胶-凝胶法制备了无支撑ZrO2-SiO2膜.应用DTA-TG、XRD、SEM和BET 等测试技术对无支撑ZrO2-SiO2膜的结构、表面形貌和孔径进行了表征,结果表明ZrO2-SiO2凝胶膜虽在467℃开始出现少量单斜ZrO2,但在500℃和1200℃热处理后的主晶相均为四方 ZrO2,显然SiO2的存在阻碍了四方相ZrO2向单斜相ZrO2转变的过程,ZrO2-SiO2膜具有比ZrO2膜更高的热稳定性,在950℃烧结的无支撑ZrO2-SiO2膜孔径稍呈双峰分布,其最可几孔径为3.35nm.
关键词:
ZrO2-SiO2膜
,
溶胶-凝胶
,
制备
,
结构
,
热稳定性