赵琦
,
韩秀文
,
刘秀梅
,
翟润生
,
林励吾
,
包信和
,
郭新闻
,
李钢
,
王祥生
催化学报
采用廉价的四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成了TS-1分子筛.在晶化过程中,运用XRD,ICP,IR,29Si MAS NMR和UV-Vis光谱等表征手段,系统地研究了钛原子引入分子筛骨架的机制,观察到钛原子随分子筛的形成同步进入骨架的规律.另外,尽管在晶化初期固相中没有TiO2结晶出现,但存在分散态的TiOx物种.随晶化时间的延长,液相中钛物种之间聚合的几率增加,使固相中TiO2晶体不断形成.
关键词:
TS-1分子筛
,
晶化过程
,
红外光谱
,
魔角旋转核磁共振
,
骨架钛
,
四丙基溴化铵
谭涓
,
刘中民
,
何长青
,
刘宪春
,
韩秀文
,
翟润生
,
包信和
催化学报
采用XRD,SEM,IR和NMR等手段考察了SAPO-34分子筛的晶化过程,深入研究了晶化过程中硅进入SAPO-34晶格骨架的方式和机理.结果表明,在SAPO-34分子筛的整个晶化过程中没有AlPO-34分子筛晶相生成.在初始凝胶的制备过程中,模板剂的添加和混合凝胶的老化处理对SAPO-34晶化过程的进行起着关键性的作用.晶化前期(＜2.5 h),硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程,形成S(4Al)结构,此阶段基本上可以排除硅取代磷机理的作用;晶化后期(＞2.5 h),少量硅以取代方式进入分子筛骨架形成Si(nAl)(n=0～4)多种硅结构.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
合成
,
表征
马腾
,
傅强
,
姚运喜
,
崔义
,
谭大力
,
翟润生
,
包信和
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60102-7
采用扫描隧道显微镜和X射线光电子能谱对含有次表层Fe的Pt表皮结构(Pt skin),即0.4MLFe的Pt/Fe/Pt(111)表面,在1.1×10-7kPa氧气气氛退火过程中的变化进行了研究.结果表明,当退火温度为600K时,氧气在Pt/Fe/Pt(111)表面上解离吸附并诱导表面局域结构的重构;750K时次表层Fe可以扩散到表面并被氧化;当升至850K时,在样品表面形成单层FeO结构,并且FeO表面具有周期性的缺陷.这种缺陷是由于单层FeO薄膜的摩尔条纹单胞中fcc位上一个或多个氧原子缺失形成的,其中多原子空位被确定为缺失6个氧原子所致.FeO表面缺陷结构的研究为理解Fe-Pt催化剂在氧化气氛中的结构稳定性以及构造表面活性位提供一定的基础.
关键词:
铁
,
铂
,
双金属催化剂
,
氧化亚铁薄膜
,
氧空位缺陷
,
扫描隧道显微镜
马运生
,
姜志全
,
周维平
,
谭大力
,
翟润生
,
包信和
,
庄叔贤
催化学报
用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在SmO x/Rh(100)模型表面上的吸附与分解. 结果表明: 低温下吸附乙酸时,SmO x的加入明显促进了乙酸分子中O-H键的断裂,从而有利于乙酸根的形成; 升高表面温度,SmO x的存在促进了乙酸根中C-C键的断裂,有利于乙酸根的进一步分解. 120 K时,乙酸在SmO x/Rh(100)上主要以乙酸根的形式存在. 225 K时,乙酸根即可发生以生成CO为主的脱羧反应. 在417和477 K观察到受表面脱羧反应控制的CO2和H2的脱附峰. 对反应的机理进行了讨论.
关键词:
乙酸
,
氧化钐
,
铑
,
模型表面
,
热脱附谱
,
高分辨电子能量损失谱
周维平
,
姜志全
,
马运生
,
庄叔贤
,
翟润生
,
包信和
催化学报
用高分辨电子能量损失谱(HREELS)和热脱附谱(TDS)研究了乙酸在Rh(100)表面上的吸附和分解,提出了乙酸吸附和分解反应的模式.130K时,高暴露量的乙酸在Rh(100)表面上形成多层吸附的凝聚态乙酸.升温至290 K时,部分乙酸以分子形式直接脱附,另一部分乙酸分子通过O-H键断裂形成乙酸根和氢吸附在表面上;在升温至400 K的过程中,乙酸根在表面发生两个相互竞争的反应,即乙酸根分解成CO,CHx,O和H,以及乙酸根分解成CHx,H和CO2;升温至500 K,只剩下CHx,O和CO吸附在表面上;600 K后,表面吸附的CHx完全解离,同时表面吸附的碳原子和氧原子结合成CO脱附.
关键词:
铑
,
表面
,
乙酸
,
吸附
,
高分辨电子能量损失谱
,
热脱附谱
赵红
,
姜志全
,
张镇
,
翟润生
,
包信和
催化学报
利用阳极氧化方法制备了具有规整的可控孔洞尺寸的多孔Al2O3 膜,并以此模拟实际的催化剂载体制备了负载银催化剂. 采用扫描电镜、能量分散谱、透射电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段,研究了多孔阳极氧化铝的孔洞大小对负载的银粒子团聚的影响. 结果表明,载体孔洞尺寸对银粒子团聚可能起到限制作用,而且这种限制作用随载体孔洞尺寸增大而减小. 当载体的孔洞尺寸约为50 nm时,随温度升高银粒子的团聚和生长都不明显;当载体的孔洞尺寸约为200 nm时,随温度升高银粒子发生一定程度的团聚和生长,但孔洞尺寸的限制作用仍存在. 这种载体尺寸的限制作用可以有效地阻止催化剂活性组分的团聚.
关键词:
阳极氧化铝
,
银
,
团聚
,
乙烯
,
环氧化
朱俊发
,
郭建昌
,
罗洪波
,
翟润生
,
包信和
,
庄叔贤
催化学报
用HREELS, AES, LEED和TDS考察了氮在含氧Mo(100)上的吸附和热脱附. 120 K下氮在含氧Mo(100)上吸附时存在着N-N伸缩振动频率2150和1600 cm-1, 分别对应于线式(γ态)和侧位(α态)两种分子吸附态. 升温引起γ态氮的脱附和α态氮的解离. 其中γ态氮的脱附峰温位于155 K, 遵循一级脱附动力学; 由α态解离生成的N原子占据Mo(100)的四重空位(即β态), 并在高于1150 K的温度重新化合形成氮而脱附. 120 K时,氮的吸附是无序的; 吸附了氮的表面经1100 K退火后生成了有序的c(2×2)-N表面结构.
关键词:
Mo(100)表面
,
氮吸附
,
高分辨电子能量损失谱
,
热脱附谱
姜志全
,
赵红
,
谭大力
,
翟润生
,
包信和
催化学报
通过Mo(CO)6的热分解制备了Al2O3薄膜负载的金属钼模型催化剂,并采用热脱附谱(TDS)和X射线光电子能谱(XPS)原位研究了CO在金属态Mo/Al2O3模型催化剂表面的化学吸附.结果表明,在低温下CO可与Al2O3表面的金属钼纳米粒子发生多重配位形成类似于羰基钼的物种.CO在Mo/Al2O3模型催化剂表面的吸附导致Mo 3d XPS峰向高结合能方向位移,所生成的羰基钼物种表现为TDS谱中在240 K处有脱附峰.负载的金属钼模型表面与体相金属钼的化学性质完全不同,表现出明显的粒子尺寸效应.
关键词:
热脱附谱
,
X射线光电子能谱
,
羰基钼
,
氧化铝薄膜
,
可逆再生
