陈崧哲
,
张彭义
,
祝万鹏
,
庄大明
催化学报
采用中频交流磁控溅射法,以O2/N2混和气为反应气体,在铝片上沉积了氮掺杂TiO2膜.利用原子力显微镜、紫外-可见光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段研究了掺杂膜的表面形貌、光吸收性能、物相组成以及膜样品中氮的化学态,并通过苯甲酰胺的光催化降解实验对光催化剂活性进行了评价.结果表明,所得掺杂膜仅能够被紫外光所激发,反应气的配比对膜的形貌和TiO2的锐钛矿/金红石相比率均有影响,而氮在膜中以掺杂N3-、表面吸附N2和固溶N2的形式存在.随着N3-掺入量的增加,掺杂膜的光催化活性显著提高,在反应气体组成为N2/(O2+N2)=80%(体积分数)时,掺杂N3-量为0.594%,苯甲酰胺光催化降解效果最好,其活性约为纯TiO2膜的1.5倍.
关键词:
二氧化钛
,
膜
,
氮
,
掺杂
,
光催化
,
反应磁控溅射
,
苯甲酰胺
王建兵
,
王灿
,
杨春丽
,
王国庆
,
祝万鹏
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60479-8
采用传统焙烧和微波辐射制备了不同活性炭(AC)负载Ru催化剂,并用于催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)反应中,探讨了催化剂的构效关系.结果表明,所有AC和催化剂均能提高臭氧氧化DMP过程中TOC(总有机碳)去除率,其活性顺序为Ru/coal-AC＞ nutshell-AC＞ Ru/nutshell-AC＞ Ru/coconut-AC≈coal-AC＞ coconut-AC.负载的Ru颗粒扩散到AC大孔中,增加了反应的传质阻力,使得反应物与AC内表面的活性位和金属Ru的接触机会减少,这是Ru/nutshell-AC和Ru/coconut-AC活性低于Ru/coal-AC的一个原因;催化剂表面Ru分散度也是导致其活性差别的原因之一.微波加热引起nutshell-AC表面活性官能团发生变化,从而导致其负载的Ru催化活性降低.相对于传统焙烧,微波辐射热处理能够提高coal-AC表面Ru的分散度,从而提高催化剂活性.
关键词:
催化臭氧氧化
,
邻苯二甲酸二甲酯
,
钌
,
活性炭
陈正雄
,
祝万鹏
,
杨少霞
,
王建兵
催化学报
采用共沉淀法制备了催化湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,通过单因素多次实验和正交实验两种不同的实验方式,考察了不同的制备条件如活性组分配比、焙烧温度、焙烧时间和老化过程的pH值等对催化剂活性的影响,证明了老化过程中保持较高pH值对于TiO2-CeO2催化剂的活性具有决定性作用.当活性组分摩尔配比为1:1,焙烧温度为450℃,焙烧时间为5.0 h,老化过程中pH保持为11时得到的催化剂,在反应温度为150℃,氧分压为4.5 MPa的条件下,经90 min的反应,浓度为2.1 g/L的苯酚溶液COD去除率达到了93%.通过热重差热、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等分析方法揭示了催化剂的微观结构.结果表明,BET比表面积、表面吸附氧以及表面三价金属元素的相对含量等物理和化学结构特性对催化剂的活性有重要影响.
关键词:
氧化钛
,
氧化铈
,
复合氧化物催化剂
,
催化湿式氧化
,
苯酚
李来胜
,
祝万鹏
,
张彭义
,
张秋云
催化学报
将TiO2光催化臭氧氧化-生物活性炭(TiO2/UV/O3-BAC)组合工艺用于处理水源水,在优化工艺参数的条件下,该工艺对水源水中溶解性有机碳(DOC)的平均去除率为46.5%, 而UV/O3-BAC工艺对DOC的平均去除率仅为41.6%. TiO2/UV/O3-BAC工艺对有机物去除的协同效应较强. TiO2/UV/O3过程将水中的大分子有机物氧化成小分子,提高了出水的可生物降解性,从而有利于后续的BAC对有机污染物的去除. TiO2/UV/O3-BAC工艺对持久性有机污染物的去除非常有效. 其中,酞酸酯的去除率均大于94%, 但随着烷基链长度的增加而降低; 多溴联苯的去除率均超过89%, 但随着溴原子取代数目的增加而降低.
关键词:
二氧化钛
,
光催化臭氧氧化
,
生物活性炭
,
水源水
,
酞酸酯
,
多溴联苯
王建兵
,
祝万鹏
,
王伟
,
杨少霞
,
周云瑞
催化学报
分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110 h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300 ℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性.
关键词:
钌
,
氧化铈
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
催化湿式氧化
,
乙酸
,
苯酚
,
稳定性
杨少霞
,
祝万鹏
,
陈正雄
,
王建兵
,
周云瑞
催化学报
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高;在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%;在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%.
关键词:
湿式氧化
,
氧化铈
,
二氧化钛
,
乙酸
,
苯酚
李来胜
,
祝万鹏
,
张彭义
,
陈中颖
,
陈乐
催化学报
研究了用碳黑改性的TiO2薄膜催化剂光催化氧化邻苯二酚的反应. 结果表明,臭氧投加量对邻苯二酚的降解和总有机碳(TOC)的去除有重要影响,与光催化氧化(TiO2/UV/O2)、单独臭氧化(O3)和光助臭氧化(UV/O3)过程相比,邻苯二酚光催化臭氧化(TiO2/UV/O3)过程能明显增大TOC的去除率. 动力学研究表明,邻苯二酚完全氧化过程遵循零级反应,TOC的降解仅取决于臭氧或氧气的浓度而与邻苯二酚的浓度无关; 邻苯二酚在TiO2/UV/O3作用下完全氧化的速率常数是UV/O3作用下的1.32～1.80倍(在相同的臭氧浓度下),是TiO2/UV/O2作用下最大速率常数的2.56～5.36倍,是UV/O2作用下最大速率常数的5.47～11.4倍.
关键词:
二氧化钛
,
光催化
,
邻苯二酚
,
氧化
,
臭氧
,
臭氧化
,
总有机碳
陈崧哲
,
张彭义
,
祝万鹏
,
陈乐
催化学报
采用溶胶-凝胶法在平行条件下制备了负载于钛、铝、不锈钢和玻璃等不同基材上的TiO2浸渍提拉膜,利用原子力显微镜、俄歇电子能谱、X射线衍射、漫反射紫外-可见光谱和苯甲酰胺光催化降解等手段对TiO2膜进行了表征和催化活性评价. 实验结果表明,基材的种类对TiO2膜的性能有较大影响,各膜样品虽均为锐钛矿晶型,但表面形貌显著不同. TiO2/Ti, TiO2/steel, TiO2/Al和TiO2/glass上TiO2的平均粒径分别是15.2, 20.5, 24.1和47.7 nm,且前两者的粒径分布较为集中. TiO2/Ti和TiO2/Al样品表面仅有Ti和O元素存在,而TiO2/steel和TiO2/glass表面则分别检测到有Fe和Na,Ca及Si等基材元素渗出. 各膜样品对苯甲酰胺光催化降解的活性次序是:TiO2/Ti＞TiO2/Al＞TiO2/glass＞TiO2/steel. 根据实验结果可以推测,在焙烧阶段各基材上前驱体膜烧结行为的不同以及基材元素的渗出是造成不同基材上的TiO2膜在表面形貌、化学组成、光吸收性能以及光催化活性方面存在明显差异的主要原因.
关键词:
二氧化钛膜
,
溶胶-凝胶法
,
浸渍提拉法
,
基材
,
苯甲酰胺
,
光催化降解
李鑫玮
,
祝万鹏
,
朱安娜
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2006.04.004
分别选用NF90,NF270和NF-纳滤膜测定了21种酚类物质的截留率,研究了纳滤膜对酚类物质的截留机理.试验结果表明,酚类物质的截留率受到酚类取代基位置和膜特性的影响:截留率从大到小的次序为邻位取代＞间位取代＞对位取代;孔径越小、荷电量越大的纳滤膜截留率越大.此外,在MATLAB6.5环境下,利用遗传算法(GA)结合偏最小二乘回归(PLS)和人工神经网络(ANN)建立了酚类化合物的截留率与其定量结构关系的模型,两种方法建立的模型的相关系数可分别达到0.886 9和0.993 7.进而结合定量构效关系模型,从有机物分子结构参数的角度分析了影响酚类物质截留率的因素,并对几种物质的截留率进行了有效的预测.从预测结果来看,GA-ANN模型的预测精度要好于GA-PLS模型.
关键词:
纳滤膜
,
酚类物质
,
定量构效关系
,
偏最小二乘回归
,
人工神经网络
